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Cu材料能夠選擇性電催化CO₂還原反應(CO₂RR)生產多碳(C₂₊)產物。Cu的催化活性可以歸因于其與*CO的適度結合和進行C-C偶聯的能力。為了深入理解CO₂RR機理，人們在非Cu基材料上進行了大量的研究，包括合金化、相工程和金屬氧化物等。其中，Ag被發現能夠產生CO，但由于通過*CO二聚形成*OCCO的高能壘，觸發C-C偶聯形成C₂₊產物的能力有限。

有文獻報道，由于材料的手性結構，電子的運動可以產生一個有效的磁場，它作用于電子的磁矩，保證了非對稱的自旋-軌道耦合(SOC)，導致了手性誘導的自旋選擇性(CISS)。因此，將手性結構與Ag相結合，預期可以通過操縱反應路徑中的能壘來提高CO₂電還原的催化活性。

近日，上海交通大學方宇熙、車順愛、上?？萍即髮W馬延航、中國科學院強磁場科學中心田長麟和同濟大學韓璐等以Ag⁺為原料，在手性分子的協助下電沉積形成手性納米結構Ag薄膜(CNAFs)。通過螺旋晶格畸變及其手性誘導自旋極化的協同作用，形成和吸附關鍵的中間體*OCCO，從而將CO₂激活和轉化為多碳產物。

根據以往的報道，在Ag基電催化劑上，CO₂可以通過*CO和*CHO中間體途徑生成CO、CH₄和CH₃OH。自旋極化的CNAFs使電子自旋在其表面以平行方式排列，提供平行自旋排列的電子轉移到*CO₂，隨后進一步還原為*CO。由*CO二聚化形成的OCCO (C₂₊)關鍵中間體傾向于成為三重基態，其中不成對的電子占據中性態的兩個簡并Π軌道。

理論上¹Δ_g單重OCCO比快速解離成兩個CO的三重態更不穩定。因此，三重態OCCO可以通過*CO的二聚化在平行排列的電子自旋中迅速形成，并吸附在CNAFs上成為*OCCO。CNAFs中納米顆粒表面的晶格畸變將潛在地穩定*OCCO。結構缺陷(包括晶格畸變)可以為中間體提供豐富的活性中心，影響體系的熱力學性質，減少反應能壘，提高催化活性。然后，*OCCO通過逐步質子耦合電子轉移途徑以形成多碳物種(C₂₊產物)。

因此，自旋極化和晶格畸變的協同效應促進CO₂RR中C₂₊產物的C-C耦合。此外，在具有反平行自旋定向電子的非手性Ag催化劑上，形成的單線態OCCO中間體不穩定，易于解離成兩個CO，阻礙了后續反應生成C₂₊產物。

Chiral nanostructured Ag films for multicarbon products from CO₂ electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c08445

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