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研究背景

碳酸鹽礦物在淺表礦物記錄中普遍存在，是生物礦化作用的主要產物，也是碳捕獲與安全封存的重要環節。然而，由于如致密液相（DLP）等無定形前驅相的參與，碳酸鹽礦化的路徑通常與經典理論預測相悖，且對于DLP的形成或固化機制知之甚少。

成核是結晶過程中的初始階段，控制和預測其過程是材料科學、地球科學和生物學中的關鍵挑戰。盡管經典成核理論（CNT）在多種情況下成功解釋了成核現象，但由于未考慮的自由能和動力學復雜性，CNT越來越難以解釋多種系統的成核過程，特別是在系統遠離平衡態時，DLP介導的液-液相分離（LLPS）過程。

碳酸鈣（CaCO₃）是一個典型的例子，相關研究強調了理解和控制通過DLP多步成核途徑的重要性。盡管在CaCO₃結晶路徑的研究中取得了進展，但不同物相在結晶過程中的出現難易程度、無序相的瞬態性質以及對添加劑的敏感性，限制了當前技術對CaCO₃礦化的理解、預測和控制。尤其是，由于缺乏動力學研究，關于DLP的形成或固化過程、化學組成演變及其與聚合物誘導的液態前驅相（PILP）之間的關系仍未完全理解。

圖文導讀

為此，美國西北太平洋國家實驗室/華盛頓大學的James J. De Yoreo院士和Christopher J. Mundy、金彪博士攜手在《Nature Materials》期刊上發表了題為“Formation, chemical evolution and solidification of the dense liquid phase of calcium (bi)carbonate”的研究論文。研究人員結合液相透射電子顯微鏡、原位液體核磁共振和傅里葉變換衰減全反射紅外光譜等多種技術，成功揭示了在碳酸鈣礦物結晶過程中致密液態前驅相的形成、組成及物化性質，以及隨后的相轉變機制。研究結果表明，液-液相分離驅動了高度水合的碳酸氫鈣DLP的形成，隨后通過脫水和釋放二氧化碳轉變為空心的無定形水合碳酸鈣顆粒。此外，酸性蛋白質和聚合物可延長DLP的壽命，同時不改變其形成途徑和化學性質。

最后，分子動力學和密度泛函理論模擬結果表明，DLP是通過溶劑化的Ca2??(HCO??)?復合物在受限DLP液滴中的鄰近效應下直接凝聚而形成的。這些發現為我們提供了有關CaCO₃成核過程的新見解，推進了碳酸鹽礦化的控制能力，并闡明了生物礦化中復雜的路徑。

值得注意的是，西北太平洋國家實驗室博士后金彪（現南京大學能源與資源學院準聘副教授）和Ying Chen博士為論文共同第一作者。

研究亮點

（1）實驗首次揭示了高水合碳酸氫鈣的致密液相（DLP）通過液-液相分離形成，并成功轉化為中空的無定形水合碳酸鈣顆粒。

（2）實驗通過結合液相透射電子顯微鏡、原位液體核磁共振和傅里葉變換衰減全反射紅外光譜等多種技術，詳細探討了DLP的形成過程、化學組成和物化性質。研究表明，酸性蛋白質和聚合物能夠延長DLP的存在時間，而不改變其形成路徑和化學特性。

（3）分子動力學和密度泛函理論模擬結果顯示，DLP的形成是通過溶劑化的Ca2??(HCO??)?復合物在受限DLP液滴中的鄰近效應下直接凝聚而成。這一機制為理解CaCO₃的成核過程提供了新的視角，表明在高驅動力和中性pH條件下，DLP是CaCO₃生物礦化的重要前體。

圖文解讀

圖1: 碳酸鈣液-液相分離過程的原位液相透射電鏡觀察。

圖2: 原位液相核磁共振譜揭示致密液態前驅相在不同條件下的形成和演變。

圖3: 在0.4μM DHR49-Neg存在時，稠密液相DLP液滴轉化為水合非晶碳酸鈣amorphous calcium carbonate，ACC的液相透射電子顯微鏡LP-TEM。

圖4: DLP的結構模擬和提出的多步成核路徑。

結論展望

本文的研究揭示了CaCO₃結晶過程中的關鍵機制，尤其是液-液相分離（LLPS）到致密液相（DLP）以及后續轉變為空心無定形碳酸鈣（ACC）的過程。這一發現填補了我們對CaCO₃礦化過程理解中的重要空白，為解釋生物礦化機制提供了新視角，特別是在石筍形成和礦物特征解讀方面。

通過識別DLP的化學組成及其轉化過程，研究強調了酸性蛋白質在延長無定形前驅體穩定性中的重要性，這一特性可能在生物系統中普遍存在。此外，研究結果還暗示，類似的礦化機制可能適用于多種生物和環境條件，推動了對碳酸鹽礦化技術的應用探索。

文獻信息

Jin, B., Chen, Y., Pyles, H. et al. Formation, chemical evolution and solidification of the dense liquid phase of calcium (bi)carbonate. Nat. Mater. (2024).

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