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Edward H. Sargent院士，最新Matter！利用機器學習和量子啟發的相似性分析篩選高熵合金電催化劑

成果簡介

這項研究展示了在發現高熵合金（HEA）電催化劑方面取得的顯著進展。通過利用機器學習（ML）來簡化密度泛函理論（DFT）計算的需求，該研究將吸附位點的相似性納入圖神經網絡，顯示出訓練速度提高了23%。這一方法有效減少了使用計算密集型DFT計算生成數據集的工作量。

研究成功驗證并實驗鑒定了HEA電催化劑在氧還原反應（ORR）中的性能，表現優于傳統的Pt/C催化劑。展望未來，這種方法有望廣泛應用于更廣泛的材料系列，如高熵氧化物和氮化物。其潛力在于能夠徹底改變催化劑的發現過程，從而更快、更有效地探索復雜的化學空間，并最終促進能源轉換技術和可持續化學過程的發展。

多相催化的重要性與挑戰

為進一步深入研究 HEA 電催化劑，我們需探索廣闊的化學空間，涵蓋多種元素組合和原子構型。通過僅對部分表面性質進行密度泛函理論 (DFT) 計算，并基于此子集訓練機器學習 (ML) 模型替代昂貴的高性能計算，有望顯著降低計算成本，從而高效篩選具有理想催化特性的 HEA 材料。

HEA 電催化劑的計算流程

為加快模型訓練速度，我們提出了新的輸入特征，以減少達到目標精度所需的數據點數量。基于相似屬性的假設，我們引入了一種相似性度量，認為通過加入該度量，可以基于已知結構的能量更準確地預測未計算結構的能量。具體而言，我們測量某一化學位點（例如催化劑表面的原子）與其他位點之間的相似性。在機器學習 (ML) 模型訓練過程中，我們將這一相似性度量作為特征，以便在更少數據點的情況下達到給定的測試精度。為此，我們開發了基于增強晶體圖卷積神經網絡 (CGConv) 的 ML 框架，如圖 1 所示。

圖 1. 發現 HEA 電催化劑的計算流程

DFT數據生成

為便于與先前開發的方法進行性能比較，我們將研究重點放在了五元材料系列的鐵鈷鎳銥釕 (FeCoNiIrRu) 合金上。訓練數據集和預測數據集均為隨機選擇。首先，我們對隨機選擇的 987 個 FeCoNiIrRu 3×4 HEA 表面進行了密度泛函理論 (DFT) 計算，計算了 OH* 和 O* 的吸附能。隨后，我們對隨機選擇的 1,000 個 HEA 表面進行了吸附能預測，并基于吸附能計算得出過電位，以評估其氧還原反應 (ORR) 活性。各元素的 O* 吸附能分布較為分散，說明與吸附位點對應的元素對 O* 吸附能有顯著影響。相比之下，OH* 吸附能的分布范圍較窄。DFT 數據集中的最佳候選者為 Fe_0.188Co_0.125Ni_0.125Ir_0.333Ru_0.229，其中吸附物位于 Ni 的頂位。

圖 2. 隨機選取的 1,000 種 HEA 的 DFT 計算吸附能和理論過電勢

相似性和多樣化：使用富士通量子啟發數字退火實施

我們進一步假設可以將相似性量化作為機器學習 (ML) 訓練的輸入特征，以更精確地預測 OH* 和 O* 的吸附能。相比不考慮相似性的模型，三種相似性度量均提升了模型的準確性，但程度不同。改進順序為 1/d2 加權相似性 ≥ 1/d 加權相似性 > 原始相似性，因此我們認為重新加權的相似性在結構上更具參考價值。在訓練中選擇 1/d2 加權相似性作為 ML 特征，將 MAE 從不含相似性特征時的 0.11 eV 降至最佳情況下的 0.08 eV。接著，我們探討了實現特定 MAE 所需的訓練集規模，并設定 0.10 eV 作為 MAE 目標。使用 1/d2 加權相似性作為最佳相似性特征進行訓練，將所需的訓練數據量從 1,600 個減少到 800 個，所需的全 DFT 計算量加速了 23 倍，達到了給定精度。

圖 3. 使用固定訓練數據的機器學習模型的性能比較

圖 4. 采用不同訓練規模的機器學習模型的性能比較

利用相似性信息 ML 和實驗驗證預測新的候選催化劑

接下來，我們利用訓練好的機器學習 (ML) 模型來發現新的、更優的催化劑成分。在預測數據集中，Fe_0.125Co_0.125Ni_0.229Ir_0.229Ru_0.292顯示了顯著的性能。為了驗證所提材料的可合成性及其實際 ORR 性能是否與計算預測一致，我們進一步進行了實驗。電感耦合等離子體發射光譜 (ICP-OES) 分析顯示實驗催化劑的組成與計算預測一致。我們還使用高角度環形暗場透射電子顯微鏡 (HAADF-TEM) 檢查了 Fe_0.125Co_0.125Ni_0.229Ir_0.229Ru_0.292 的元素分布，五種元素在 2 納米以內的范圍內均勻分布。我們共合成了 5 種預測成分，預測過電位分別為 0.27、0.30、0.50、0.70 和 0.90 V，其中最佳預測催化劑的 ORR 性能及其穩定性均優于 Pt/C。

圖 5. ML 預測的吸附能和理論過電勢分布以及前瞻性的鐵鈷鎳鐵釕 HEA

文獻信息

High-entropy alloy electrocatalysts screened using machine learning informed by quantum-inspired similarity analysis

通訊作者及單位：

Pengfei Ou, Edward H. Sargent?– Department of Electrical and Computer Engineering, University of Toronto, 10 King’s College Road, Toronto, ON M5S 1A4, Canada; Department of Chemistry, Northwestern University, 2145 Sheridan Road, Evanston, IL 60208, USA.

Isaac Tamblyn?– Department of Physics, University of Ottawa, 150 Louis-Pasteur Private, Ottawa, ON K1N 6N5, Canada;?Department of Physics, University of Ottawa, 150 Louis-Pasteur Private, Ottawa, ON K1N 6N5, Canada.

導師簡介

新加坡國立大學化學系歐鵬飛教授簡介

歐鵬飛博士于2024年8月加入新加坡國立大學 (NUS) 化學系，擔任校長青年教授 (Presidential Young Professor。歐博士于2020年在加拿大麥吉爾大學獲得博士學位（導師：Jun Song教授），并在2020至2022年間在加拿大多倫多大學進行博士后研究，2022-2024年間在美國西北大學化學系擔任Research Associate（導師：Edward H. Sargent教授）。

歐鵬飛博士長期致力于計算電化學和由數據驅動催化材料的研究和開發。作為第一作者和通訊作者（含共同）在Nat. Energy，Nat. Catal.，Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Sci. Adv.和Proc. Natl. Acad. Sci.等學術期刊發表多篇論文。截至目前，已發表論文80余篇，被引用4000余次，H因子為35。曾獲多倫多大學Climate Positive Energy Postdoctoral Fellowship和國家優秀自費留學生獎學金等榮譽。歐鵬飛博士的AI4ElectroCatalysis（AI4EC）課題組研究重點為理論指導和數據驅動的計算催化，具體研究方向包括：

催化機理研究及催化劑設計：利用第一性原理計算、過渡態搜索、微動力學建模、蒙特卡洛等理論方法，揭示與能源、環境相關的催化劑的催化機理，并實現催化劑的優化設計；

動態結構與性能關系探究：考慮電化學過程中的溶劑化、陽離子、外加電勢等因素，利用分子動力學模擬和溶劑化模型對反應條件下的化學過程進行動態模擬，探究最佳的反應條件與催化劑組合；

機器學習算法和數據庫開發：建立材料結構與物化性質對應的數據庫，結合機器學習算法，實現納米催化材料的高通量篩選，加速新型催化劑開發。

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