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研究概述

在光催化過(guò)程中，光催化劑中小電子極化子引起的快速電荷復(fù)合以及固-液界面上空穴轉(zhuǎn)移的緩慢動(dòng)力學(xué)極大地限制了光催化效率。

基于此，2024年10月28日，河海大學(xué)敖燕輝教授、香港城市大學(xué)劉彬教授在國(guó)際期刊Journal of the American Chemical Society發(fā)表題為《Accelerating Small Electron Polaron Dissociation and Hole Transfer at Solid-Liquid Interface for Enhanced Heterogeneous Photoreaction》的研究論文。

在此，研究人員展示了水合過(guò)渡金屬離子作為介質(zhì)，可以同時(shí)加速固-液界面上小電子極化子解離（通過(guò)金屬離子還原）和空穴轉(zhuǎn)移（通過(guò)高價(jià)金屬生成），從而改善光催化污染物降解。

Fe³⁺憑借其作為均相介質(zhì)的優(yōu)異氧化還原能力，使BiVO₄光催化劑的光催化降解性能大大提高，比無(wú)Fe³⁺時(shí)高出684倍。。

研究發(fā)現(xiàn)，性能的提高源于小電子極化子解離（通過(guò)Fe³⁺還原）誘導(dǎo)的Fe(IV)物種產(chǎn)生（通過(guò)Fe³⁺氧化），由于Fe(IV)與有機(jī)污染物之間的供體-受體軌道相互作用，其氧原子轉(zhuǎn)移的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘極低（5.4 kJ mol^-1）。

這項(xiàng)工作通過(guò)協(xié)同消除固-液界面上的電子局域化和打破空穴轉(zhuǎn)移限制，構(gòu)建了高效的人工光合系統(tǒng)。

圖文解讀

圖1：BiVO₄光催化降解有機(jī)化合物的效果和界面水分子結(jié)構(gòu)

圖2：Fe³⁺在BiVO₄體系中的氧化還原反應(yīng)

圖3：Fe(IV)與SMX相互作用及其氧化路徑

文獻(xiàn)信息

Accelerating Small Electron Polaron Dissociation and Hole Transfer at Solid-Liquid Interface for Enhanced Heterogeneous Photoreaction,?Journal of the American Chemical Society,?2024.?

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/10/30/67fcb0f755/

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