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川輕化&中科院上海有機所「國家杰青/海外高層次人才」左智偉&上科大，最新Nature子刊！

研究概述

高選擇性地將氘原子結(jié)合到小分子中，對于醫(yī)學和化學研究具有很高的價值。

然而，由于常用的氫同位素交換策略導致的完全氘化，這仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，2024年10月30日，四川輕化工大學楊義教授、中國科學院上海有機化學研究所左智偉研究員、上海科技大學劉偉民研究員在國際期刊Nature Communications發(fā)表題為《Selective monodeuteration enabled by bisphosphonium catalyzed ring opening processes》的研究論文。

在此，研究人員報道了利用C-C鍵作為非常規(guī)官能團的光催化選擇性單氘化方案的發(fā)展。

通過自由基介導的C-C鍵斷裂和氘原子轉(zhuǎn)移過程的協(xié)同作用，有效構(gòu)建了具有高選擇性的單氘化芐基CDH基團。

研究表明，使用雙膦光催化劑、硫醇催化劑和CH₃OD氘化劑的組合，為光催化單氘化提供了操作簡便的條件。

此外，研究人員還通過一系列光譜學實驗闡明了雙膦光催化劑的光誘導電子轉(zhuǎn)移過程，確定了一種特殊的反向電子轉(zhuǎn)移過程，該過程可以通過隨后的親核加成來調(diào)節(jié)。

圖文解讀

圖1：通過光氧化還原催化的選擇性單氘化。

圖2：反應優(yōu)化與控制實驗。

圖3：機理研究和反應路徑。

文獻信息

Xu, Y., Chen, W., Pu, R. et al. Selective monodeuteration enabled by bisphosphonium catalyzed ring opening processes. Nat Commun 15, 9366 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53728-x

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