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復旦大學,最新重磅Science!

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明亮偶極激子包含電偶極子并且具有高振蕩強度,是研究相關量子現象的理想平臺。這些激子通常依賴于兩個量子阱或兩層之間的載流子隧穿來與非偶極激子混合,以獲得振蕩強度。

在此,復旦大學晏湖根教授等人通過堆疊90°扭轉的黑磷(BP)結構,發現了一種新型的明亮紅外偶極激子。這些激子是重構能帶結構的內在特性,展現出高振蕩強度。最重要的是,它們繼承了BP的線性偏振,這允許使用光偏振來選擇偶極子方向。此外,偶極矩和共振能量可以通過BP的厚度進行廣泛調節,本文的結果展示了一個探索可調諧相關偶極激子的有用平臺。

相關文章以“Bright dipolar excitons in twisted black phosphorus homostructures”為題發表在Science上。

研究背景

具有永久電偶極子的偶極激子是具有強烈排斥相互作用的玻色子粒子。當它們排列時,表現出明顯的非線性,并且可以通過斯塔克效應(Stark effect)電場高度調節。然而,由于偶極矩的存在需要電子和空穴的分離,偶極激子與光子的耦合減少了。這對于II型二維(2D)過渡金屬二硫化物(TMDC)半導體異質結構中的層間激子尤其如此,其中電子位于一個層,空穴位于另一個層,導致振蕩強度減小。

在耦合量子阱中,或在一些TMDC同質雙層和異質雙層中,一種類型的載流子可以隧穿到另一個阱或層,這使得層間激子與明亮的層內激子混合。這種新型混合偶極激子獲得了振蕩強度,甚至在室溫下的光吸收光譜中也可以看到。它們可以與腔光子耦合并形成具有強烈非線性的激子極化子,就像在自然MoS2雙層中的K點混合激子所展示的那樣。然而,在MoS2和其他TMDC半導體的布里淵區的K點,層之間的電子耦合幾乎可以忽略不計。因此,載流子隧穿形成混合偶極激子的效應在能量級共振條件下非常敏感,這在很大程度上限制了它們的潛力。此外,由于TMDC系統中混合偶極激子的共振能量通常與明亮層內激子的共振能量相近,它們的光學特性往往被掩蓋。當然,涉及TMDCs布里淵區其他位置(如Q點和Γ點)的載流子的混合偶極激子與層內激子的混合更好,但它們通常是動量空間中的間接激子,即使對于層內激子本身也具有最小的振蕩強度。因此,擁有具有大振蕩強度的偶極激子,最好具有新的機制來共存電偶極子和光學亮度,仍然是可取的。

研究內容

在這項研究中,作者在90°扭轉的黑磷(BP)同質結構中揭示了這種明亮的偶極激子在紅外區域的存在。與在TMDC同質或異質雙層中發現的偶極激子不同,新發現的激子是由Γ點空穴空間限制在其中一個薄膜中,電子擴展到兩個組成薄膜中,具有新的包絡波函數和能級。這些激子本質上是偶極的,并且表現出相當的振蕩強度,即使在室溫下吸收率也超過1%。它們具有平面外的電偶極子,擁有線性的量子限制斯塔克效應。值得注意的是,它們表現出多功能的可調性。由于BP的各向異性原子結構,偶極方向可以通過光偏振來選擇,并且偶極矩可以通過改變不同厚度的組成BP的組合,從大約0.22到大約1.1電子納米(e nm)進行調節,共振能量范圍從大約0.41.6電子伏特。這些明亮的偶極激子,具有多功能的可調性,對于開發可調諧的激子相關態和多體復合體非常可取。

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1.90°扭曲的3+4 L BP同源結構的消光。

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2:電場下90°扭曲的BP 同形結構。

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3:與厚度相關的面外偶極矩。

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4:偶極激子能量隨厚度的演變。

綜上所述,作者將黑磷(BP)同質結構中的偶極激子的特性與在TMDC異質和同質結構中觀察到的特性進行了比較(見圖4D)。很明顯,偶極激子的工作波長范圍已經擴展到紅外區域,這將促進創新的紅外器件應用,如多維光電探測器、光源、氣體傳感器以及新興的微尺度光譜技術,所有這些都因巨大的斯塔克效應而具有高電可調性。此外,通過調整BP厚度或選擇不同的帶間躍遷(例如圖1B中標記的III),以及由偏振引起的偶極方向切換,偶極矩具有很高的可調性。這種可調性為操控偶極偶極相互作用提供了巨大潛力,這對于激子物理學領域中的非線性偶極極化子、偶極復合體(如三元激子、雙激子等)和相關態(如凝聚、超流、偶極晶體等)具有基本重要性。值得注意的是,平面內各向異性為這些新發現的偶極激子提供了更豐富的物理特性,如各向異性偶極激子擴散、各向異性偶極極化子等。最重要的是,本文的發現為未來在矩形moiré晶格中探索可調諧的偶極激子相關態提供了一個平臺,這與TMDC moiré系統中的三角形晶格有所不同。

文獻信息

Shenyang Huang?, Boyang Yu?, Yixuan Ma?, Chenghao Pan, Junwei Ma, Yuxuan Zhou, Yaozhenghang Ma, Ke Yang, Hua Wu, Yuchen Lei, Qiaoxia Xing, Lei Mu, Jiasheng Zhang, Yanlin Mou, Hugen Yan *,?Bright dipolar excitons in twisted black phosphorus homostructures, Science,

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