研究概述金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)由于其獨特而優越的光電性能,在光催化領域引起了廣泛的關注,而采用元素摻雜策略來修飾鈣鈦礦材料,可以提高其光催化性能。然而,裸摻雜位點對光催化效率的貢獻以及摻雜位點與活性之間的關系尚未得到證明。基于此,2024年10月31日,中國科學院理化技術研究所吳驪珠院士、西安交通大學段新華教授/郭慶博士在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發表題為《Promoting Charge-Carriers Dynamics by Relaxed Lattice Strain in A-site-doped Halide Perovskite for Photocatalytic H2 Evolution》的研究論文。非活性堿金屬的獨特性質促使研究人員系統探索了A位點摻雜MHPs光催化的潛力。在這里,研究人員將鉀(K+)摻雜到CsPbBr3中,首次揭示了K+在CsPbBr3中的占據位置是晶格摻雜而不是表面偏析,隨著K+濃度的增加,K+在晶格中的占據位置會從A位點取代轉變為間隙位點。以析氫反應(HER)為模型反應,在K+摻雜后的CsPbBr3的光催化活性在A位點取代后可顯著提高約11倍,優于間隙位點摻雜。此外,包括Li、Na和Rb在內的其他堿金屬摻雜也得到了相同的結果。 反應過程中光催化劑的結構證實了A位點摻雜對增強光催化活性的貢獻。機理分析表明,這是由于K+ A位點摻雜后殘余晶格應力松弛導致載流子動力學增強和能帶向上移動的結果。 圖文解讀圖1:不同K+濃度下CsPbBr3的XRD和HAADF-STEM圖像圖2:K+摻雜對CsPbBr3光催化析氫活性的影響圖3:時間分辨PL、SPV和EIS測試結果揭示K+摻雜如何影響電荷載流子動力學文獻信息Promoting Charge-Carriers Dynamics by Relaxed Lattice Strain in A-site-doped Halide Perovskite for Photocatalytic H2 Evolution,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?