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研究背景

隨著二維材料的快速發(fā)展，基于二維材料的光電器件因其在顯示、光通信和集成電路領(lǐng)域的潛在應(yīng)用引起了科學(xué)家的廣泛關(guān)注。其中，二維材料光電發(fā)光二極管（LED）作為一種新型光源，由于其量子限域效應(yīng)和薄層結(jié)構(gòu)具備優(yōu)異的發(fā)光性能。然而，這類器件在高電流密度下存在效率下降效應(yīng)（efficiency roll-off），即由于激子-激子湮滅（EEA）導(dǎo)致的量子產(chǎn)率降低，成為二維LED應(yīng)用中的一個(gè)研究難題，特別是在高激子生成率條件下的研究。

激子-激子湮滅是一種類俄歇復(fù)合的過(guò)程，通常在高激子密度下發(fā)生，導(dǎo)致一個(gè)激子通過(guò)非輻射的方式將能量傳遞給另一個(gè)激子，進(jìn)而使發(fā)光效率急劇下降。傳統(tǒng)上，科學(xué)家們嘗試通過(guò)介電工程和應(yīng)力工程來(lái)緩解二維材料中的激子-激子湮滅問(wèn)題。例如，通過(guò)六方氮化硼（hBN）封裝或高介電常數(shù)基底，可以改變激子與其周圍環(huán)境之間的相互作用，減少非輻射復(fù)合中心，從而在一定程度上改善效率下降問(wèn)題。此外，施加應(yīng)變也被證明可以改變激子的能態(tài)分布，從而抑制湮滅效應(yīng)。然而，應(yīng)變工程會(huì)對(duì)電致發(fā)光的發(fā)光均勻性產(chǎn)生不利影響，使其在光通信和顯示應(yīng)用中的實(shí)用性受到限制。

成果簡(jiǎn)介

為了解決二維材料LED在高電流密度下的效率下降問(wèn)題，東南大學(xué)章琦，呂俊鵬以及倪振華團(tuán)隊(duì)提出了一種基于等離子插層的少層過(guò)渡金屬二硫?qū)倩衔铮═MD）結(jié)構(gòu)的新型LED。通過(guò)將氧等離子體插層到少層的二硫化鉬（MoS₂）和二硫化鎢（WS₂）中，他們制備出量子阱狀的超晶格結(jié)構(gòu)，使層間的緊密結(jié)合得到緩解，從而堆疊形成準(zhǔn)單層結(jié)構(gòu)。這種插層處理在抑制激子-激子相互作用的同時(shí)，減小了激子的玻爾半徑和擴(kuò)散系數(shù)，顯著提高了發(fā)光亮度，且在高激子密度下無(wú)效率下降效應(yīng)。以上成果在Nature Electronics期刊上發(fā)表了題為“Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates”的最新論文。

研究結(jié)果表明，這種基于插層的MoS₂和WS₂少層LED在高生成率條件下表現(xiàn)出較好的外量子效率（EQE），其中MoS₂的EQE達(dá)到0.02%，WS₂的EQE則高達(dá)0.78%。此項(xiàng)研究為二維材料LED在高激子生成率下實(shí)現(xiàn)無(wú)效率下降提供了一種新的技術(shù)路徑，有望推動(dòng)其在光通信和顯示領(lǐng)域的進(jìn)一步應(yīng)用。

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研究亮點(diǎn)

（1）實(shí)驗(yàn)首次在二維材料LED中實(shí)現(xiàn)無(wú)效率下降的電致發(fā)光。通過(guò)氧等離子體插層方法，制備出少層的二硫化鉬（MoS₂）和二硫化鎢（WS₂）量子阱結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)在高激子生成率下有效抑制了激子-激子湮滅（EEA），從而實(shí)現(xiàn)了無(wú)效率下降的光電發(fā)光性能。

（2）實(shí)驗(yàn)通過(guò)降低激子玻爾半徑和激子擴(kuò)散系數(shù)，達(dá)成了抑制EEA的效果。通過(guò)光譜測(cè)量發(fā)現(xiàn)，插層后的MoS₂和WS₂具有減小的激子玻爾半徑和擴(kuò)散系數(shù)，因而降低了激子間的相互作用，實(shí)現(xiàn)了更亮的發(fā)光效果。此外，這種插層結(jié)構(gòu)在高生成率下的外量子效率分別達(dá)到了0.02%和0.78%，為二維材料LED的高效率應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖文解讀

圖1: 氧等離子體插層。

圖2: 激子-激子湮滅exciton–exciton annihilation，EEA抑制機(jī)制。

圖3: 基于三層二維過(guò)渡金屬硫族化合物trilayer transition metal dichalcogenides，3L TMD的瞬態(tài)二維發(fā)光二極管light-emitting diodes，LED。

圖4: 基于插層的三層3L MoS₂和WS₂的瞬態(tài)2D LED的電致發(fā)光electroluminescence，EL 外量子效率external quantum efficiency，EQE。

結(jié)論展望

本文的研究揭示了氧等離子體插層對(duì)少層過(guò)渡金屬二硫化物（TMDs）中發(fā)光特性的重要影響，尤其是在MoS?中的應(yīng)用。這項(xiàng)工作表明，通過(guò)調(diào)節(jié)氧插層，可以有效抑制三層MoS?中的激子-激子相互作用，從而提升其發(fā)光亮度并減少非輻射復(fù)合中心的存在。這一發(fā)現(xiàn)為TMDs的發(fā)光器件，特別是LED的開(kāi)發(fā)提供了新的思路，強(qiáng)調(diào)了材料表面結(jié)構(gòu)和激子行為的相互作用。

此外，本研究還展示了高達(dá)102? cm?2 s?1的載流子注入率和高達(dá)0.02%的外量子效率（EQE），為未來(lái)高效光電器件的設(shè)計(jì)提供了參考。這些結(jié)果表明，調(diào)控激子Bohr半徑和擴(kuò)散系數(shù)是實(shí)現(xiàn)高性能TMDs光電應(yīng)用的關(guān)鍵策略。因此，本文不僅推動(dòng)了對(duì)少層TMDs物理性質(zhì)的理解，也為下一代高效光電器件的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供了理論基礎(chǔ)和實(shí)驗(yàn)支持。

文獻(xiàn)信息

Wang, S., Fu, Q., Zheng, T. et al. Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates. Nat Electron (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/02/576e3c428a/

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