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研究背景

合成氣作為生產燃料和化學品的重要原料，目前主要通過天然氣或煤炭在高溫高壓下生成，然而這類方法耗能高、成本大，并且伴隨大量碳排放。為實現碳中和目標，迫切需要找到更清潔、更經濟的合成氣制備方法。木質素，作為木質纖維素生物質的重要組成部分，約占其30%的重量，富含C-C和C-O鍵，是一種理想的制備合成氣的原料。然而，木質素結構復雜且化學性質穩定，難以通過傳統方式高效分解。雖然貴金屬催化劑在木質素轉化方面表現出色，但其成本高昂，限制了實際應用的規模。

成果簡介

基于此，上海交通大學周寶文設計出一種鐵-錳雙金屬催化劑，與銦鎵氮化物納米線結合，在太陽能驅動下實現木質素的光催化轉化。該催化劑能夠同時激活木質素中的C-C和C-O鍵，大幅提高轉化效率，為無貴金屬催化劑在綠色能源與生物質利用方面的應用帶來了全新突破。該項成果以“Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN”為題，發表在國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究亮點

1 ?本文采用鐵-錳雙金屬催化劑，成功激活木質素中的C-C和C-O鍵。該催化體系解決了以往催化劑僅能單獨激活C-O鍵的局限，顯著提升了木質素的利用率和轉化效率。

2 ?與傳統貴金屬催化劑相比，鐵-錳催化劑成本低、資源豐富，適合大規模應用。研究證明其在光催化合成氣生成中的活性不遜于貴金屬，為清潔燃料生產提供了一種經濟可行的方案。

3 ?該體系展示了42.4 mol·g_cat?1·h?1的合成氣生成速率和11.8%的光燃料轉換效率。借助InGaN納米線的廣譜光吸收和優異的電荷分離性能，實現了光驅動下木質素高效綠色的轉化。

圖文導讀

圖1 鐵-錳催化劑激活C-C和C-O鍵機理示意圖

圖1展示了鐵-錳雙金屬催化劑與銦鎵氮化物（InGaN）納米線的復合結構，詳細描繪了該催化劑的組合方式，強調了其在反應中同時激活木質素分子中的C-C和C-O鍵的作用機制。通過此圖，可以看到催化劑如何與InGaN納米線結合，利用其優異的光吸收和電荷分離特性，從而最大限度的利用木質素中豐富的-OCH?和-CH?CH?CH?等基團。這種催化劑設計策略不僅提高了木質素的轉化效率，還能在光照條件下生成高選擇性的合成氣，包括H?和CO，從而為可持續能源生產提供了重要的技術支持。

圖2 鐵-錳雙金屬催化劑修飾的銦鎵氮化物納米線的結構組成分析

圖2 展示了鐵-錳催化劑修飾的銦鎵氮化物納米線的結構、元素分布和物理化學特性，通過多種表征技術詳細解析了其在光催化木質素轉化中的關鍵作用。首先，圖中的掃描電子顯微鏡圖像可看出鐵-錳催化劑修飾的銦鎵氮化物在硅襯底上的微觀形貌。其直徑為40-70 nm、長度為280-400 nm，表明其具有高比表面積，可以最大化反應位點的暴露。其次，高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡圖像揭示了鐵和錳納米簇在銦鎵氮化物表面的均勻分布，通過能譜分析圖像驗證了Fe和Mn元素的分布情況。

此外，X射線光電子能譜分析揭示了鐵和錳在催化劑表面的氧化態和化學環境，確認了Fe處于Fe³⁺氧化態，而Mn則為Mn²⁺氧化態。這些分析強調了鐵-錳催化劑與銦鎵氮化物納米線之間的相互作用，以及它們在光催化反應中作為活性位點的重要性。此外，本文還分析了負載鐵-錳雙金屬催化劑對銦鎵氮化物納米線對光電荷載流子行為的影響。結果顯示，鐵-錳修飾顯著提高了電荷的壽命，這有助于增強光催化反應的效率和選擇性。

圖3 光驅動條件下鐵-錳催化劑促進木質素合成氣生成的活性與影響因素

圖3 ?展示了鐵-錳催化劑修飾的銦鎵氮化物納米線在光驅動條件下進行木質素合成氣生產的實驗結果。圖中比較了不同金屬催化劑修飾下的活性，鐵-錳雙金屬催化劑表現出優異的合成氣生成速率和高的選擇性。此外，還研究了催化劑加載量、木質素濃度和光照強度對反應效率的影響，揭示了最佳反應條件下的最大活性。穩定性測試顯示了催化劑在一定時間內的可靠性，為鐵-錳催化劑在可持續能源生產中的實際應用提供了重要的實驗支持和理論依據。

圖4 光驅動條件下鐵-錳催化劑對木質素的反應機理研究

圖4 展示了鐵-錳催化劑在光驅動條件下對木質素轉化過程中的關鍵機理。通過電子順磁共振（EPR）實驗和同位素標記技術，揭示了反應中產生的主要自由基（如?CH?和?OH），以及它們如何促進合成氣的生成。還比較了不同木質素模型化合物的轉化活性，強調了-OCH?和-C?H?基團在提高反應效率中的作用。這些發現深化了對鐵-錳催化劑在木質素光催化轉化中機理的理解，為開發高效能源轉化技術提供了重要參考。

總結展望

本文探討了鐵-錳雙金屬催化劑在光驅動條件下對木質素的高效轉化，成功實現了綠色合成氣的生產。作者創新性地設計了鐵-錳催化劑與銦鎵氮化物納米線的復合材料，有效激活了木質素中的C-C和C-O鍵，極大提高了合成氣的生成速率和選擇性。實驗結果表明，該催化劑在最佳條件下實現了42.4 mol·g_cat?1·h?1的合成氣生成速率和93%的選擇性，同時展示了良好的光能轉換效率。這一研究不僅突破了傳統催化劑的局限，提供了一種低成本的替代方案，同時為木質素的資源化利用開辟了新途徑。

盡管本研究展示了鐵-錳催化劑的良好性能，但在長期運行中的穩定性和耐久性仍需進一步驗證。催化劑的負載量、反應溫度及木質素來源的多樣性可能會對催化效果產生顯著影響，這些因素需在后續研究中綜合考慮。其次，可以探索不同類型的光催化材料與鐵-錳催化劑的結合，以實現更廣泛的反應條件和更高的催化活性。建立更完善的反應機制模型，深入研究反應過程中的中間產物及反應路徑，將為優化催化劑設計和反應條件提供理論基礎。

文獻信息

Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN. Angewandte Chemie International Edition

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