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研究概述
單原子催化劑(SACs)因其對金屬的高利用率備受關注。
然而,研究人員更傾向于開發各種單原子形式的活性金屬,單原子促進劑的內在作用通常被低估,而這些作用在提高反應活性方面意義重大。
基于此,2024年11月5日,山東大學賈春江教授、北京大學馬丁教授、南開大學劉錦程研究員在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發表題為《Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition》的研究論文。
在此,研究人員在氨分解反應條件下,以結晶碳酸鋇(BaCO3)為前驅體,在Co-Ba/Y2O3催化劑中原位制備了Ba單原子。
優化后的Co-Ba/Y2O3催化劑在極低溫度(500℃,GHSV=840,000 mL g?1?h?1)下H2產率高達138.3 mmolH2?gcat-1?min-1,在350 h的測試中表現出優異的耐久性,在所有非貴金屬催化劑中活性最高,達到甚至超過了許多報道的釕(Ru)基催化劑。
在高溫(≥600 ℃)條件下,Y2O3和Co與Ba均表現出正相互作用,有利于Ba的分散。
Ba單原子顯著增強了Co的電荷密度,并形成了額外的活性Co-O-Ba-Y2O3界面位點,減輕了氫中毒,降低了*NH的N-H鍵活化反應勢壘。
在多相催化領域探索原子分散促進劑具有開創性意義,為催化材料開辟了一個全新的領域。
圖文解讀
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圖1:催化劑的催化性能
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圖2:催化劑的表征
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圖3:Ba單原子在Co-Ba/Y2O3催化劑中的催化作用
文獻信息
Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

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