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提高42倍!馬天翼&孫曉東,最新Nature子刊!

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研究概述
近年來,共價有機框架(COFs)在光催化領域迅速崛起,但其激子解離能高、電荷轉移緩慢等問題令人擔憂。
基于此,2024年11月6日,皇家墨爾本理工大學馬天翼教授、遼寧大學孫曉東助理研究員在國際期刊Nature Communications發表題為《Enhancing photocatalytic performance of covalent organic frameworks via ionic polarization》的研究論文。
在這里,研究人員提出了一種通過離子極化方法增強系列β-酮-烯胺基共價有機框架內建電場的策略。
離子極化是通過一種獨特的后合成季銨化反應實現的,該反應可以賦予共價有機框架具有分離的電荷中心,包括陽離子骨架和碘反陰離子。
在它們的陽離子框架和碘陰離子之間產生的更強的內建電場促進了電荷轉移和激子解離效率。
此外,引入的碘陰離子不僅作為反應中心,降低了H*的形成能壘,而且還作為電子提取劑,抑制了電子-空穴對的復合。
因此,共價有機框架的光催化性能顯著提高,其中CH3I-TpPa-1在不添加任何助催化劑的情況下,H2產率高達9.21 mmol g-1 h-1,比TpPa-1提高了42倍,相當于或可能超過目前添加Pt助催化劑的共價有機框架光催化劑。
圖文解讀
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圖1:樣品的合成、結構和形態表征
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圖2:析氫性能評價
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圖3:光電化學表征和吉布斯自由能計算
文獻信息
Zhang, J., Li, X., Hu, H.?et al.?Enhancing photocatalytic performance of covalent organic frameworks via ionic polarization.?Nat. Commun.?15, 9576 (2024).

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