氯化有機(jī)污染物廣泛存在于水環(huán)境中，威脅著人類健康。研究人員提出催化方法來(lái)消除它們，但降解緩慢、脫氯不完全和催化劑回收仍然極具挑戰(zhàn)性。

基于此，2024年11月7日，香港大學(xué)湯初陽(yáng)教授、暨南大學(xué)李萬(wàn)斌教授在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications發(fā)表題為《Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction》的研究論文。

在這里，作者展示了使用具有強(qiáng)納米限域效應(yīng)的氧化亞鐵/氧化石墨烯催化膜進(jìn)行有效脫氯。

催化膜由氧化石墨烯納米片通過(guò)簡(jiǎn)單的原位生長(zhǎng)和過(guò)濾組裝而成，其中集成了超細(xì)和單分散亞5 nm納米顆粒。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，納米限域效應(yīng)顯著降低了亞硫酸鐵絡(luò)合物解離為亞硫酸根和二氯乙酸降解為一氯乙酸的限速步驟的能壘。

結(jié)合增強(qiáng)反應(yīng)物對(duì)催化劑的可及性和提高催化劑與反應(yīng)物比率的納米限域效應(yīng)，該膜實(shí)現(xiàn)了180 μg L^-1 二氯乙酸超快速完全脫氯為氯化物，在破紀(jì)錄的3.9 ms內(nèi)還原效率接近100%，同時(shí)一階速率常數(shù)51,000?min^?1比當(dāng)前催化大六到七個(gè)數(shù)量級(jí)。

同時(shí)，由于納米顆粒調(diào)節(jié)膜結(jié)構(gòu)、化學(xué)成分和層間空間，膜的滲透率是GO膜的四倍，為48.6?L?m^-2 h^-1 bar^-1。

此外，該膜在20次循環(huán)中具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，并且對(duì)環(huán)境濃度下的氯化有機(jī)污染物具有普適性。

圖1：Fe/GO膜的表征

圖2：Fe/GO膜的性能

圖3：限域催化和高滲透性的反應(yīng)機(jī)理計(jì)算

Xiao, Q., Li, W., Xie, S.et al.?Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction.?Nat. Commun.?15, 9607 (2024).?