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?研究顯示，現(xiàn)有的分離技術(shù)難以從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中同時回收油和水，以實(shí)現(xiàn)近乎零液體排放的目標(biāo)。

在此，浙江大學(xué)徐志康教授，張超研究員和楊皓程研究員等人提出了一種具有受限結(jié)構(gòu)的膜通道（Janus通道膜，JCM），它由一對親水和疏水膜組成，這使得從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中同時、高效地回收油和水成為可能。受限的Janus通道可以通過涉及富集和破乳的反饋循環(huán)放大膜對之間的相互作用，JCM實(shí)現(xiàn)了高達(dá)97%的油和75%的水的回收率，純度接近99.9%。此外，它在處理多種乳液方面的多功能性可能使得一系列分離過程中實(shí)現(xiàn)近乎零液體排放。

相關(guān)文章以“Janus channel of membranes enables concurrent oil and water recovery from emulsions”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

作為一種在日常生活中和工業(yè)過程中無處不在且不可避免的副產(chǎn)品，含油廢水被認(rèn)為是對地球上生態(tài)系統(tǒng)和水源最嚴(yán)重的威脅之一。在過去的十年中，無論是基礎(chǔ)研究還是工業(yè)應(yīng)用，在處理含油廢水以改善水環(huán)境和回收有價值的油方面都取得了顯著成就。處理含油廢水的主流方法主要包括機(jī)械撇油、空氣浮選、離心分離、化學(xué)絮凝、電凝聚和膜分離技術(shù)。其中，膜分離技術(shù)以其高分離效率、低能耗和最小化化學(xué)使用的特點(diǎn)，已成為處理各種類型含油廢水甚至表面活性劑穩(wěn)定的乳液的標(biāo)桿工具。盡管在開發(fā)用于含油廢水處理的膜材料和設(shè)備方面取得了實(shí)質(zhì)性進(jìn)展，但如何從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中同時回收油和水仍然是一個歷史性的挑戰(zhàn)。現(xiàn)有的膜分離技術(shù)通常只能從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中獲得單一的水相或油相，同時伴隨有油水混合物，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到近乎零液體排放的要求。因此，迫切需要提出一種膜材料和設(shè)備的設(shè)計概念，能夠從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中同時且完全回收油和水，以實(shí)現(xiàn)近乎零液體排放的目標(biāo)。

研究內(nèi)容

在本研究中，作者提出了一種膜通道的Janus結(jié)構(gòu)（JCM），這是一種由一對親水和疏水膜構(gòu)成的受限結(jié)構(gòu)，用于同時從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中回收油和水。當(dāng)兩膜之間的通道寬度減小到幾毫米時，通道內(nèi)乳液的局部富集和碰撞顯著增強(qiáng)，從而大幅提高了水和油的回收率（圖1）。同時，在這個狹窄的通道內(nèi)，兩個膜之間的相互作用進(jìn)一步放大，形成了一個有效克服傳統(tǒng)單膜過程中單調(diào)性能降低的反饋循環(huán)。本文的JCM對油包水和水包油乳液都具有廣泛的適用性，涵蓋了多種油類和表面活性劑。這些膜對有望組裝成多級模塊進(jìn)行放大。此外，本文的工作將Janus設(shè)計概念從傳統(tǒng)的膜材料擴(kuò)展到空間膜配置。

圖1：JCM的設(shè)計，水包油乳液分離過程中不同寬度的JCM示意圖。

JCM裝置如圖2A所示，其核心部件是由親水膜和疏水膜形成的狹窄通道。乳液通過蠕動泵輸送到通道中，清水會立即從親水膜側(cè)流出，而油隨后在疏水膜側(cè)被收集。多種商業(yè)微濾膜適用于這種設(shè)置，在這項工作中，疏水聚丙烯微濾膜及其親水對應(yīng)物作為代表性示例。親水膜在水下表現(xiàn)出超疏油性，保證水的滲透同時抵抗油的粘附。相反，疏水膜在水中是親油性的，有助于油的捕獲和傳輸。通道寬度在這個設(shè)計中至關(guān)重要，因?yàn)樗@著影響分離過程和效率。當(dāng)通道寬度從125毫米縮小到4毫米時，油的回收率從5%增加到97%，水的回收率從19%增加到75%（見圖2B）。回收的油和水的純度都大于99.9%，其背后的機(jī)制包括由于通道狹窄的受限效應(yīng)，局部乳液的快速富集和增強(qiáng)的碰撞。隨著通道寬度的縮小，膜之間的局部液體體積減少，導(dǎo)致與水滲透相關(guān)的局部濃度更快增加。油滴的密度增加進(jìn)一步增強(qiáng)了它們之間的碰撞。

圖2：JCM寬度的影響及其潛在的機(jī)制。

JCM裝置如圖3所示，通過與單向疏水通道（UBC）和單向親水通道（UIC）的比較進(jìn)一步展示了每個膜的作用。在相同的狹窄通道中，UBC和UIC具有單一類型的液體傳輸通道，導(dǎo)致只能回收油或水。對于JCM，分離過程包括三個階段：（i）乳液一旦進(jìn)入通道，水就通過親水膜快速滲透，導(dǎo)致局部乳液富集；（ii）隨后濃縮的乳液滴相互碰撞和聚并，促進(jìn)破乳；（iii）由疏水膜去除破乳的油，同時水通過親水膜持續(xù)滲透。這種機(jī)制被稱為富集–聚并–破乳（圖3A）。相比之下，UBC和UIC僅限于破乳或乳液聚并過程（圖3，B和C）。由于這些原因，JCM不僅實(shí)現(xiàn)了相對較高的水和油的回收率，而且在處理更堅固的乳液時，回收率的降低也比UBC和UIC要少。例如，當(dāng)表面活性劑[即十二烷基硫酸鈉（SDS）]濃度從2增加到5 mg/ml時，JCM的油回收率從97%下降到64%，而在UBC的情況下，它從68%急劇下降到大約24%（圖3，A至C）。水的回收率也呈現(xiàn)類似趨勢，對于JCM保持在大約46%，但當(dāng)SDS濃度為5 mg/ml時，UIC僅下降到大約23%。盡管隨著添加更多的表面活性劑，水和油的回收率都持續(xù)下降，但回收率的提高，即JCM與UIC或JCM與UBC之間回收率的百分比增加，隨著SDS濃度的增加而增加（圖3D）。這些結(jié)果表明，JCM在處理高濃度表面活性劑穩(wěn)定的油包水乳液時更為有效，油的純度都超過99.9%。回收水中的總有機(jī)碳（TOC）含量低于25百萬分之一（ppm），這比奧斯陸–巴黎（OSPAR）公約和美國環(huán)境保護(hù)署（EPA）的標(biāo)準(zhǔn)要低得多。

圖3：JCM、UBC和UIC的對比。

傳統(tǒng)的膜分離通常會導(dǎo)致油含量單調(diào)增加，因?yàn)樗粡南到y(tǒng)中移除一個相，這會導(dǎo)致由于濃度極化而分離效率顯著下降。在JCM中，水的滲透促進(jìn)了油滴的富集和聚并，使得油的連續(xù)移除成為可能，而油的移除減輕了濃度極化對水滲透的不利影響，建立了一個促進(jìn)水和油連續(xù)運(yùn)輸?shù)姆答佈h(huán)（圖4A），系統(tǒng)中油含量的變化可以反映這一過程。UIC和UBC分別顯示出油含量的單調(diào)增加和減少。相比之下，JCM中的油含量先是增加，然后持續(xù)減少。同時，油滴的大小在這些通道中也呈現(xiàn)出類似的變化趨勢，最初的增加歸因于水滲透引起的乳液富集。隨后，富集的乳液聚并成更大的液滴，這些液滴容易被疏水膜捕獲，導(dǎo)致油含量減少。相反，盡管JCM中的水通量由于濃度極化而持續(xù)下降，但由于JCM中存在反饋，它仍然高于UIC。油含量–時間曲線的斜率顯示JCM包含正負(fù)區(qū)域，表明系統(tǒng)內(nèi)油含量的自我調(diào)節(jié)（圖4B），這種自我調(diào)節(jié)能力可以確保連續(xù)分離過程中的穩(wěn)定運(yùn)行，油含量最終會減少，其實(shí)驗(yàn)是一個閉環(huán)系統(tǒng)。

圖4：在JCM中的反饋回路。

此外，盡管在特定時間內(nèi)油和水的回收率會隨著油的粘度變化而變化（圖5A），本文的JCM展示了分離由不同油品組成的乳液的能力。值得注意的是，高粘度油加劇了親水膜的孔堵塞，這影響了水的滲透。高粘度也減緩了油通過疏水膜的滲透，正如Hagen-Poiseuille方程所描述的那樣。表面活性劑的類型顯著影響JCM的分離效率（圖5B），表面電荷通過乳液和膜之間的吸引或排斥發(fā)揮了關(guān)鍵作用。在這項研究中，親水膜帶有負(fù)電荷，防止了由陰離子表面活性劑如SDS穩(wěn)定的乳液滴附著，從而實(shí)現(xiàn)了相對較高的水回收率。相比之下，像十六烷基三甲基氯化銨（CTAB）這樣的陽離子表面活性劑會導(dǎo)致乳液滴和表面活性劑嚴(yán)重附著在膜表面，降低了水和油的回收率。然而，帶正電荷的膜對于CTAB穩(wěn)定的乳液實(shí)現(xiàn)了比帶負(fù)電荷的膜更高的回收率。因此，建議在JCM中使用與表面活性劑電荷相同的親水膜。除了油包水乳液外，JCM還可以分離水包油乳液，如圖5C所示。它實(shí)現(xiàn)了大約71%的油回收率和大約94%的水回收率，油和水的純度都超過了99.9%。

圖5：JCM的適用性評估。

綜上所述，本文設(shè)計了一種JCM（Janus通道膜），用于同時從表面活性劑穩(wěn)定的乳液中回收油和水。通過簡單地調(diào)整通道寬度到毫米級，兩個膜之間的相互作用以及乳液的富集和聚并可以顯著增強(qiáng)。這種配置不僅能夠從多種乳液中回收油和水，而且與單一膜過程相比，實(shí)現(xiàn)了相對較高的回收率。JCM有望應(yīng)用于零液體排放，提供了一種變革性的解決方案，以應(yīng)對關(guān)鍵的環(huán)境和工業(yè)挑戰(zhàn)。

文獻(xiàn)信息

Xin-Yu Guo, Lei Zhao, Hao-Nan Li, Hao-Cheng Yang*, Jian Wu, Hong-Qing Liang,Chao Zhang*, Zhi-Kang Xu*,?Janus channel of membranes enables concurrent oil and water recovery from emulsions, Science

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/08/45d095f418/

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