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研究概述

具有獨(dú)特π結(jié)構(gòu)和孔隙的共價(jià)有機(jī)框架（COF）可以作為轉(zhuǎn)化的光催化劑。

然而，它們通常形成π堆積層，以至于只有表面層在光催化中起作用。

基于此，2024年11月6日，新加坡國立大學(xué)江東林教授（歐盟科學(xué)院院士）在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Vertically Expanded Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Water Oxidation into Oxygen》的研究論文。

在這里，研究人員報(bào)告了一種開發(fā)垂直擴(kuò)展框架的策略，以暴露原本隱藏在層中無法接觸的活性位點(diǎn)進(jìn)行催化。

研究人員設(shè)計(jì)了共價(jià)連接的二維（2D）Co(II)卟啉層，并探索了通過三組分一鍋法聚合將Co(II)卟啉層與雙齒配體連接的配位鍵。

這些框架極大擴(kuò)展了層間距，使得每個(gè)Co(II)卟啉層的上下面都暴露于反應(yīng)物中。

出乎意料的是，垂直擴(kuò)展框架增加了骨架氧化電位，降低了激子解離能，提高了孔隙的親水性和對(duì)水的親和力，并促進(jìn)了水的輸送。

值得注意的是，這些積極效應(yīng)在水氧化成氧氣的光催化中共同作用，析氧速率達(dá)到1155 μmol g^?1 h^?1，在450 nm處的量子效率為1.24%，周轉(zhuǎn)頻率為1.39 h^?1，是π堆積框架的5.1倍，成為最有效的光催化劑。

這一策略為設(shè)計(jì)層框架構(gòu)建各種化學(xué)轉(zhuǎn)化催化系統(tǒng)提供了一個(gè)新的平臺(tái)。

圖文解讀

圖1：晶體和多孔結(jié)構(gòu)

圖2：激子動(dòng)力學(xué)、水吸附和Z勢(shì)

圖3：光催化水氧化和析氧

文獻(xiàn)信息

Vertically Expanded Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Water Oxidation into Oxygen,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/08/9c624a00d4/

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