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光催化!武理/地大,新發Nature子刊!

研究背景
光催化技術是將太陽能轉換為化學能的有效途徑,因其在能源轉換和環境凈化領域的應用潛力而成為研究熱點。然而,光生電荷載流子的快速復合和有限的分離效率是該領域面臨的主要挑戰,限制了光催化效率的提升。
成果簡介
有鑒于此,武漢理工大學材料學科首席教授、中國工程院院士張聯盟團隊、武漢理工大學曹少文以及中國地質大學(武漢)張建軍教授、歐洲科學院外籍院士/國家杰出青年基金獲得者余家國教授等人合作在Nature Communications期刊上發表了題為“A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution”的最新論文。提出了通過設計新型半導體材料結構來解決這一問題。在最新的研究進展中,XX科學家提出了一種基于Mn0.5Cd0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質結結構,這種結構能夠有效促進光生電荷載流子的超快速和空間分離。
本文通過精確控制材料的微結構和界面特性,該團隊成功實現了顯著提高光催化劑性能的目標,獲得了在模擬太陽照射下無需貴金屬助催化劑即可達到54.4 mmol·g?1·h?1的光催化制氫速率,以及在420納米處達到63.1%的表觀量子效率的優異結果。這一成果不僅為光催化材料的設計提供了新思路,也為太陽能光催化技術的實際應用鋪平了道路。
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研究亮點
(1)實驗首次設計并制備了基于Mn0.5Cd0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質結結構,得到了顯著提高光催化性能的新型光催化劑。這種結構通過軸向分布的閃鋅礦/纖鋅礦超晶格界面和MnWO4納米顆粒的S型異質結,實現了光生電荷載流子的超快速和高效分離。
(2)實驗通過原位沉淀-溶劑熱法合成了具有ZB/WZ相變的一維軸向超晶格Mn0.5Cd0.5S納米棒(SL-MCS NRs),并在其表面原位沉積了MnWO4納米顆粒,形成了S型異質結。這種結構的協同效應顯著提升了光催化劑的光催化制氫(PHE)性能,實現了無需貴金屬助催化劑即可達到54.4 mmol·g?1·h?1的光催化制氫速率,以及在420納米處高達63.1%的表觀量子效率。
圖文解讀
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圖1:提出的布局示意圖。
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圖2:SL-MCS/MW NRs中協同界面結構的合成。
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圖3:SL-MCS/MW NRs中原子尺度的協同界面結構。
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圖4:所有制備催化劑的PHE性能與報道的界面工程策略的比較。
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圖5:通過超晶格界面實現體電荷分離的機制。
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圖6:通過S型異質結實現表面電荷分離的機制。
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圖7:帶邊附近光生電荷載流子的動力學行為。
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圖8:帶邊附近電荷載流子超快速行為的定量研究。
結論展望
本文的研究通過構建基于Mn0.5Cd0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質結結構,成功實現了光生電荷載流子的超快速和普遍空間分離與轉移。這種創新的結構設計顯著提高了光催化劑的性能,特別是在光催化制氫反應中表現出優異的活性。
其次,實驗結果表明,超晶格界面和S型異質結的協同作用能夠有效地加速電荷載流子的分離和轉移,從而提高光催化效率。這一發現為未來光催化材料的設計提供了重要的理論基礎和實踐指導。
最后,通過DFT計算、原位光照表征和飛秒時間分辨吸收光譜技術的綜合應用,驗證了這種協同機制的有效性,為進一步研究和開發高效光催化劑提供了可靠的方法和技術支持。
總之,本研究不僅在光催化材料的設計和應用上取得了重要進展,還為實現高效太陽能轉換提供了新的思路和方法。
文獻信息
Wan, S., Wang, W., Cheng, B. et al. A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution. Nat Commun 15, 9612 (2024).

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