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研究背景

光氧化還原催化和金屬催化是化學合成領域的重要技術，因其在合成復雜有機分子中的應用而備受關注。與傳統的單一催化材料相比，結合光氧化還原催化劑和金屬催化劑的材料具有更高的效率和能夠實現更多新型有機轉化的優點。然而，這些材料在穩定性和催化活性之間的平衡問題，以及不同催化劑之間共存和質量傳遞的問題，帶來了巨大的挑戰。

有鑒于此，安徽大學李漫波/張勝團隊等人在Nature Communications期刊上發表了題為“Photosynthesis of Au₈Cu₆ nanocluster for photocatalysis in oxidative functionalization of alkynes”的最新論文。該團隊設計并制備了一種新型的Au₈Cu₆合金納米簇，該材料不僅結構堅固，而且表面活躍，能夠有效地解決穩定性與催化活性之間的平衡問題。利用光化學還原-氧化級聯方法合成的Au₈Cu₆納米簇，在氧化條件下對炔烴的官能化表現出優異的光氧化還原催化活性。

通過基于精確結構的機理研究，揭示了Au₈Cu₆納米簇的催化過程，并且開發了基于氧化劑的選擇性，實現了高效率的化學發散合成單官能團和雙官能團化產物。這些成果不僅顯著提高了催化性能，還成功獲取了高效率的官能化反應結果，為金屬納米簇的合成和催化研究領域帶來了新的啟示。

研究亮點

（1）實驗首次采用光化學還原-氧化級聯方法合成了Au₈Cu₆納米簇，得到了具有堅固結構和活躍表面的新型金屬納米簇。這種納米簇在光氧化還原催化領域展現出了優異的性能，特別是在炔烴的官能化反應中。

（2）實驗通過精確的結構分析，揭示了Au₈Cu₆納米簇的光氧化還原催化機制，展現了其在氧化條件下對炔烴進行單官能團化和雙官能團化的能力。研究還發現，Au₈Cu₆納米簇的催化活性和選擇性依賴于所使用的氧化劑，能夠實現高效率的化學發散合成，為合成單官能團和雙官能團化產物提供了新途徑。

圖文解讀

圖1：Au₈Cu₆納米簇的合成與結構。

圖2：用于識別反應中間體的EPR實驗（9.63吉赫，室溫，二氯甲烷）。

圖3：炔烴單官能團化的反應機理。

圖4：炔烴單官能團化的反應底物范圍。

圖5：炔烴雙官能團化的反應底物范圍。

圖6：催化機理研究。

圖7：炔烴雙官能團化的反應機理。

結論展望

本文展示了通過光化學還原-氧化級聯方法合成Au₈Cu₆納米簇的創新性和實用性。這種納米簇不僅在光照下具有高耐久性，還在表面上具有形式上完全+1價的金屬原子，展現出高催化活性、可切換的選擇性和催化劑可回收性。

具體而言，Au₈Cu₆納米簇能夠在氧化條件下高效地進行炔烴的官能化反應，通過選擇不同的氧化劑（如O2和TEMPO），可以分別選擇性地獲得單官能化和雙官能化的產物。深入的機理研究揭示了選擇性的起源，為未來的金屬納米簇催化研究提供了新的思路和方法。

這些成果不僅推動了金屬納米簇的合成和催化領域的發展，還為高效有機轉化反應的實現提供了新的可能性。本文的研究成果將激發更多關于金屬納米簇催化的探索，進一步推動合成化學的發展。

文獻信息

Zhao, Y., Zhu, ZM., Fan, W. et al. Photosynthesis of Au₈Cu₆?nanocluster for photocatalysis in oxidative functionalization of alkynes.?Nat Commun?15, 9632 (2024).

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