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成果簡(jiǎn)介

基于純相二維（2D）鈣鈦礦的均勻鈍化層的形成對(duì)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）來(lái)說(shuō)是一個(gè)挑戰(zhàn)，特別是當(dāng)將器件升級(jí)為模塊時(shí)。基于此，武漢理工大學(xué)卜童樂研究員、麥立強(qiáng)教授和黃福志研究員（共同通訊作者）等人系統(tǒng)研究了不同鹵化物的傳統(tǒng)2D配體對(duì)形成的2D鈣鈦礦鈍化層均勻性的影響。作者首次確定了具有長(zhǎng)鏈烷基胺配體的雙鹵化物合金2D鈣鈦礦的相分離問(wèn)題，并揭示了定制三鹵化物組成可以成功地消除相分離問(wèn)題。此外，作者開發(fā)了一種通用策略，將甲脒（FA）陽(yáng)離子加入大尺寸有機(jī)鈍化劑中，以實(shí)現(xiàn)具有均勻形貌的純相n-值2D鈣鈦礦蓋層。

因此，長(zhǎng)鏈烷基胺配體（正十二烷基銨，DA）被賦予了獲得高質(zhì)量、穩(wěn)定的3D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)鈣鈦礦的能力，具有更均勻的形貌、更少的缺陷和更快的界面電荷轉(zhuǎn)移。基于無(wú)抗溶劑沉積策略，在0.14 cm²的小尺寸器件、1.04 cm²的大尺寸器件和13.44 cm²的微型模塊上，最佳有源面積效率分別達(dá)到25.61%、24.62%和23.60%，每10倍放大的效率損失小于5%。此外，相應(yīng)封裝的太陽(yáng)能微型組件表現(xiàn)出卓越的運(yùn)行穩(wěn)定性，在連續(xù)光照下最大功率點(diǎn)跟蹤（MPPT）的T₈₀壽命超過(guò)2000小時(shí)。最值得注意的是，這種策略可以很容易地通過(guò)印刷進(jìn)行升級(jí)，對(duì)于孔徑分別為310 cm²和802 cm²的20 cm×20 cm和30 cm×30 cm的全槽模印刷的鈣鈦礦太陽(yáng)能組件（PSMs），最高效率值分別為18.90%和17.59%，證明了規(guī)模化制備的可行性。

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相關(guān)工作以《Homogeneous coverage of the low-dimensional perovskite passivation layer for formamidinium-caesium perovskite solar modules》為題在《Nature Energy》上發(fā)表。

卜童樂，研究員、博士生導(dǎo)師，國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者，國(guó)家級(jí)高層次青年人才，主要從事材料科學(xué)和新型薄膜太陽(yáng)能電池研究。

麥立強(qiáng)，首席教授、博士生導(dǎo)師，國(guó)家杰青，萬(wàn)人計(jì)劃領(lǐng)軍人才。國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)總體專家組成員，武漢理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院院長(zhǎng)。主要研究領(lǐng)域：納米能源材料與器件。

黃福志，研究員、博士生導(dǎo)師，國(guó)家級(jí)高層次人才。多年從事材料科學(xué)和第三代可印刷太陽(yáng)能電池，包括染料敏化太陽(yáng)能電池和有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池。

圖文導(dǎo)讀

作者使用了帶隙略窄的FA-主導(dǎo)鈣鈦礦（FA_0.93Cs_0.07PbI₃），Cs濃度降低了5%。后處理藥劑選用常用的鹵化銨，相應(yīng)的PSMs結(jié)構(gòu)如圖1b所示，這些單銨2D配體通常是具有不同鏈長(zhǎng)的線性烷基胺或具有不同苯基數(shù)目的環(huán)苯胺。穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）顯示，在800 nm附近最強(qiáng)的發(fā)射峰可明確地分配給3D鈣鈦礦的熒光信號(hào)。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，2D鈣鈦礦隨著空間的增加而更難形成，甚至無(wú)法形成。

n=1鈣鈦礦的PL分裂只出現(xiàn)在DAI和DACl樣品中，而DABr樣品則呈現(xiàn)出穩(wěn)定的單個(gè)n=1峰。結(jié)果表明，在雙鹵化物合金n=1 2D鈣鈦礦中容易形成相分離，而在三鹵化物合金中可減輕相分離。引入Br可以顯著降低自組裝n=1 I-Cl合金2D鈣鈦礦的形成焓，從而有效抑制I-Cl相分離。將FABr引入DAX中，對(duì)3D鈣鈦礦表面進(jìn)行后處理，發(fā)現(xiàn)DAX和FABr的聯(lián)合使用導(dǎo)致3D鈣鈦礦上生長(zhǎng)出均勻的n=2 2D結(jié)構(gòu)，沒有相分離。

圖1.可擴(kuò)展太陽(yáng)能模塊2D鈣鈦礦相的組成工程

圖2.均勻2D相結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)和形成機(jī)理

圖3.均勻的表面形態(tài)和缺陷鈍化

作者制備了具有典型結(jié)構(gòu)的FTO/SnO₂/3D-鈣鈦礦/2D-鈣鈦礦/Spiro-OMeTAD/Au的PSCs。在不同后處理的鈣鈦礦中，DABr/FABr后處理的光伏參數(shù)最高，開路電壓（V_OC）改善最為顯著，可歸因于均勻純相準(zhǔn)2D鈣鈦礦鈍化層的缺陷最小化和良好的帶向。值得注意的是，經(jīng)過(guò)DABr/FABr后處理的PSCs的最佳PCE為25.61%（認(rèn)證24.95%），孔徑面積為1.04 cm²的大尺寸PSCs的最佳PCE為24.62%（認(rèn)證24.04%），相應(yīng)的集成電流密度高達(dá)24.80 mA cm^-2。

此外，這種后處理策略可以在13.44 cm²的總孔徑面積上實(shí)現(xiàn)無(wú)抗溶劑自旋涂覆的微型模塊，PCE高達(dá)23.60%。在16 cm²的孔徑面積上具有22.22%的高效率，幾何填充系數(shù)（GFF）約為96%，相當(dāng)于23.1%的有效面積PCE。經(jīng)DABr/FABr后處理的PSCs表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性，在55 °C、N₂條件下，經(jīng)過(guò)~650 h后，其PCE保持在初始PCE的~89%，比經(jīng)過(guò)DABr后處理的器件（~650 h后的~72%）和原始器件（~450 h后的~59%）的熱穩(wěn)定性更高。

在環(huán)境空氣中（~20 °C，20% RH），DABr/FaBr-修飾的PSCs保持初始PCE的~88%，而DABr和原始器件分別僅保持了78%和64%。同時(shí)，DABr/FABr器件在N₂氣氛中表現(xiàn)出比同類器件更好的光浸泡穩(wěn)定性，在白光LED照射下2500 h保持約93%的原始效率。封裝的太陽(yáng)能微型組件在連續(xù)光照下，在MPPT下T₈₀壽命超過(guò)2000 h，具有出色的運(yùn)行穩(wěn)定性。

圖4.光伏性能和穩(wěn)定性表征

本文使用槽模印刷來(lái)沉積大規(guī)模鈣鈦礦和2D鈍化層，通過(guò)精心調(diào)制P1、P2和P3圖案的激光刻劃工藝，獲得了高達(dá)96%的高GFF。通過(guò)實(shí)現(xiàn)這種均勻化的低維結(jié)構(gòu)鈣鈦礦鈍化工程，作者對(duì)孔徑分別為310 cm²和802 cm²的20 cm×20 cm子模塊和30 cm×30 cm小模塊的效率分別達(dá)到了18.90%和17.59%，表明這種均勻的高n-值2D相封蓋層在3D鈣鈦礦上具有可擴(kuò)展性和商業(yè)化制造的有效性。

圖5.可擴(kuò)展的印刷大面積模塊

文獻(xiàn)信息

Homogeneous coverage of the low-dimensional perovskite passivation layer for formamidinium-caesium perovskite solar modules.?Nature Energy,?2024,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/13/81b83d5e33/

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