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研究概述

鈀（Pd）基催化劑在多種化學工業過程中具有很高的效率，但在實際應用中容易受到毒物的影響。

硫（S）是鈀基催化劑中的主要毒物之一。由于Pd-S鍵較強，嚴重中毒的Pd物種（如硫化鈀，PdS）的回收具有挑戰性。

基于此，2024年11月11日，清華大學李亞棟院士、北京師范大學李治教授、南開大學劉錦程研究員在國際期刊Journal of the American Chemical Society發表題為《Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene》的研究論文。

在這里，研究人員提出了一種自上而下的策略，通過一步熱原子化同時降解PdS并構建Pd單原子位點。

通過將Pd₄S模型納米粒子負載在ZIF-8上并進行熱處理，成功將其轉化為氮和硫共摻雜碳（Pd₁/N, S-C）負載的Pd單原子位點，并在原子化過程中形成了PdZn中間體。

密度泛函理論（DFT）計算揭示了PdZn的形成有助于在金屬納米粒子附近產生空位，從而促進了原子化過程。

這種策略可以方便地應用于硫中毒商業Pd/C的原子化，顯示出回收商業催化劑的潛力。

研究表明，Pd₁/N, S-C催化劑對乙炔的半加氫反應具有較好的活性和選擇性。

圖文解讀

圖1：Pd₁/N, S-C的結構和電子表征

圖2：硫中毒Pd/C轉化為Pd單原子位點催化劑的過程

圖3：不同催化劑在乙炔半加氫反應中的性能和DFT計算

文獻信息

Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene,?Journal of the American Chemical Society,?2024.?

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/13/be99df1978/

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