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成果簡介

硫化物固態電解質（如Li?PS?Cl）因其優異的離子電導率、柔軟的機械性質和低成本的組成在全固態電池中展現出很大的潛力。然而，它們在2.5 V以上（相對于Li?/Li）會發生電化學分解，因此無法與高電壓富鎳正極材料（如LiNi_xCo_yMn_1?x?yO?，x≥0.8）兼容。

通過計算預測鋰鹽LiPO?F?的分解產物，我們開發了一種簡便的方法，在正極活性材料表面構建一層均勻而薄的該材料涂層，以抑制Li?PS?Cl的氧化分解。對富鎳NCM85進行約30納米的涂層后，在2.8-4.3 V（相對于Li?/Li）的全電池測試中，200次循環后容量保持率達到了82%，相比之下，未涂層正極的電池僅有56%的容量保持率。此外，涂層NCM85電池展現了更好的倍率性能和更高的可逆容量。

這種性能提升歸因于形成了穩定的正極-電解質界面層，有效保護了硫化物電解質免于氧化降解。本研究強調了基于分解產物合理設計穩定涂層材料的重要性，并證實了低成本且均勻涂層在實現基于硫化物電解質的全固態電池中的適用性。

圖文導讀

鋰電大牛Linda. F. Nazar院士，最新Angew！硫化物電解質上穩定分解產物的工程設計—實現高電壓全固態電池

圖1. LiPOF作為固態涂層的計算研究。a) LiPOF的電化學穩定范圍。b) 在無外加電位下Li?PS?Cl和LiPOF界面反應的熱力學評估；c) 在2.8 V vs Li?/Li和d) 4.3 V vs Li?/Li時Li?PS?Cl和LiPOF界面的熱力學評估。e) 在2.8 V vs Li?/Li和f) 4.3 V vs Li?/Li時NCM和LiPOF界面反應的熱力學評估。

圖2. NCM涂層的可視化。a) LiPOF涂層NCM顆粒的SEM圖像。b), c) 低倍放大下的LiPOF涂層NCM85的TEM圖像；e), f) 高倍放大下的TEM圖像。g) 涂層NCM85的EDX元素分布圖。

圖3. 未涂層和LiPOF涂層全固態電池（SSB）的電化學性能。a) 未涂層NCM85和LiPOF涂層NCM85電池的倍率性能。b) 未涂層NCM85和LiPOF涂層NCM85電池在0.2 C、2.8–4.3 V（相對于Li?/Li）電壓范圍內的初始充放電曲線。c) 相應的dQ/dV曲線。d) 未涂層和LiPOF涂層NCM85電池在中等負載下的循環性能對比。e) LiPOF涂層NCM電池在高負載（25.6 mg/cm2）下的循環性能。

圖4.LiPOF涂層固態電池(SSB)性能提升的來源。a) 裸電池和LiPOF涂層NCM85電池的奈奎斯特圖，通過傳輸線模型進行擬合。b) 裸電池和LiPOF涂層NCM85電池的S2pXPS光譜。c) 裸電池和LiPOF涂層NCM85電池的F1sXPS光譜。

圖5.裸電池和LiPOF涂層NCM85復合陰極的ToF-SIMS次級圖像比較，顯示了負電荷SOx-碎片。**ToF-SIMS圖像顯示了一個200×200 μm2的大樣本區域，包含大量的NCM85顆粒（D50 = 5 μm），因此包括了許多SE-NCM85界面，以提供無偏的結果。

文獻信息

該成果以“ Engineering Stable Decomposition Products on Cathode Surfaces to Enable High Voltage All-Solid-State Batteries” 在國際頂刊 Angewandte Chemie發表。Linda Nazar 院士為通訊作者。

課題組簡介

鋰電大牛Linda. F. Nazar院士，最新Angew！硫化物電解質上穩定分解產物的工程設計—實現高電壓全固態電池

Linda Nazar 院士是加拿大滑鐵盧大學的化學教授、加拿大固態能源材料高級研究主席和杰出研究教授。她在電氣工程和物理系擁有雙重任命。她是英國皇家學會會員以及加拿大勛章官員。她的研究方向包括固態儲能材料Li-S和Li-O₂電池；鋰離子、鈉離子、鎂離子和鋅離子電池；固態電解質；以及納米技術在材料科學中的重要性。她是巴斯夫學術電化學和電池網絡以及儲能研究聯合中心（美國）（德國）的成員。她是電化學學會電池研究獎、國際純粹與應用化學聯合會杰出化學/化學工程女性獎以及國際電池協會獎的獲得者。2010年，她成為加州理工學院的摩爾杰出學者，2013年，她在德國化學會發表了August-Wilhelm von Hofman Lcc講座。她曾在加州理工學院、加州大學洛杉磯分校、法國南特材料中心和法國格勒諾布爾的法國國家科學研究中心休假。她名列 Web of Science 2014 年、2016 年、2017 年、2020 年、2022 年高被引研究排行榜以及 2014 年最具影響力人物排行榜。她是英國皇家科學學會院士，并獲得過一些最負盛名的獎項，如材料研究學會（MRS）金屬獎、加拿大研究所獎章、加拿大勛章、摩爾杰出學者等我們的項目得到了加拿大自然科學與工程研究委員會 (NSERC)、滑鐵盧大學和巴斯夫的支持。

此外，Nazar課題組在材料科學研究領域擁有深厚的背景，發表了Nature, Science, Nature Materials, Nature Energy, Nature Chemistry, 許多高影響力的研究論文。是開拓了鋰硫電池方向的先驅者之一。

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