研究概述過渡金屬碳化物在乙炔的選擇性加氫中表現出優異的性能,但鈀(Pd)基金屬間化合物的滲碳一直難以實現。基于此,2024年11月14日,中科院大連化學物理研究所/大連理工大學王張濤院士、中科院大連化學物理研究所王愛琴研究員與中國科學院楊斌博士以及天津大學鞏金龍院士作為共同通訊作者在國際期刊Nature Communications發表題為《Co-infiltration and dynamic formation of?Pd3ZnCx?intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene》的研究論文。在此,研究人員通過合成氣一步碳化實現了鋅和碳的共浸漬,成功合成了新型的鈀基金屬間碳化物(Pd3ZnCx)。利用先進的原位表征技術和理論計算,研究人員揭示了Pd3ZnCx在碳化過程中動態演變的過程,形成了類似于立方相鈀鋅金屬間化合物(Pd3Zn)的碳化物結構。研究發現,一種獨特的過渡態Pdt通過低含量的鋅/碳共浸漬促進了相變,并在高溫下持續摻入碳和鋅。這種Pd3ZnCx碳化物在乙炔選擇性加氫反應中表現出最佳的催化性能,在高H2/C2H2比例下仍能保持超過90%的選擇性。因此,本研究結果為一步合成鈀基金屬間碳化物提供了共滲策略和動態見解,以實現用于乙炔選擇性加氫的高性能金屬間化合物。圖文解讀圖1:Pd3ZnCx的制備與鑒定圖2:Pd3ZnCx的形成過程圖3:多晶α-PdHx晶界處Pdt中間相的識別及共浸漬機制的見解
圖4:Pd3ZnCx在乙炔選擇性加氫反應中的催化性能
文獻信息Chen, H., Li, L., Zhao, ZJ.?et al.?Co-infiltration and dynamic formation of?Pd3ZnCx?intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene.?Nat. Commun.?15, 9850 (2024).?