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研究背景

有機–無機混合鈣鈦礦納米晶體（PNCs）是一類重要的半導體材料，因其優(yōu)異的光電特性而在光電器件領(lǐng)域，尤其是光電二極管、太陽能電池、激光器和閃爍體等方面展現(xiàn)出廣泛應用潛力。與傳統(tǒng)的II–VI、IV–VI和III–V家族材料相比，PNCs具有更高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）、窄發(fā)射線寬、大吸收截面和長激子相干時間等顯著優(yōu)點。然而，盡管PNCs在性能上具有明顯優(yōu)勢，但其合成過程中存在著難以控制的快速反應動力學問題，這使得其生長時間非常短（通常為數(shù)十秒），導致難以實現(xiàn)單分散和高質(zhì)量的納米晶體，限制了其大規(guī)模應用和性能優(yōu)化。

成果簡介

為了解決這一問題，蘇州大學馬萬里教授、劉澤柯副教授團隊合作在Nature Synthesis期刊上發(fā)表了題為“Diffusion-mediated synthesis of high-quality organic–inorganic hybrid perovskite nanocrystals”的最新論文。該團隊設計了一種擴散介導的合成方法，通過選擇適當溶解度的鉛前體來調(diào)控反應溶劑，成功緩解了傳統(tǒng)合成方法中的反應速率問題。

具體而言，采用Pb(SCN)₂作為鉛源，其有限的溶解度有效地減緩了前體向反應體系中單體的輸送，從而使反應過程更加緩慢且可控。這一創(chuàng)新策略顯著延長了反應時間，從傳統(tǒng)的幾十秒延長至180分鐘，同時保持了尺寸分布的集中和均勻性。通過這種擴散介導的策略，研究團隊成功合成了高質(zhì)量的混合PNCs，且獲得了接近單位的光致發(fā)光量子產(chǎn)率和較高的單分散性。

研究亮點

1. 實驗首次提出了一種擴散介導的合成方法，通過選擇具有適當溶解度的鉛前體（Pb(SCN)₂）來調(diào)控反應動力學，成功延長了有機–無機混合鈣鈦礦納米晶體（PNCs）的合成時間。

2. 實驗通過選擇Pb(SCN)2作為鉛源，利用其有限的溶解度，持續(xù)供應鉛離子，顯著減緩了反應的動力學過程。這種方法使得混合PNCs的合成時間從通常的幾十秒延長至180分鐘。

3. 實驗進一步驗證了該策略可以有效保持尺寸集中階段，確保了PNCs在延長合成時間的同時，保持了較高的單分散性。

4. 實驗結(jié)果表明，采用該擴散介導的合成方法，最終獲得了具有接近單位光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）的高質(zhì)量混合PNCs，具備了較高的單分散性和穩(wěn)定性。

圖文解讀

圖1. 雜化鹵化鉛PNCs的生長機理。

圖2. 監(jiān)測常規(guī)合成和擴散介導法合成的FAPbI3納米晶體的生長。

圖3. 尺寸變化的動力學研究。

圖4. 擴散介導合成方法擴展到有機-無機雜化FAPbX3 (X=I, Br, Cl) PNCs膠體合成。

圖5. 擴散介導合成方法擴展到有機-無機雜化MAPbX3 (X = I, Br, Cl) PNCs膠體合成。

圖6. FAPbI3納米晶體薄膜的載流子動力學。

結(jié)論展望

本文提出的擴散介導合成策略為有機–無機混合鈣鈦礦納米晶體（PNCs）的高質(zhì)量合成提供了新思路。通過利用Pb(SCN)₂的有限溶解度，顯著降低了反應速率，使得合成過程可以持續(xù)長達180分鐘，遠遠超過傳統(tǒng)方法的時間尺度。

這種延長的合成時間不僅促進了尺寸分布的狹窄性，還為進一步的合成設計（如摻雜、核殼結(jié)構(gòu)、異質(zhì)結(jié)構(gòu)等）提供了更大的靈活性。這表明，擴散控制的反應動力學對于實現(xiàn)高單分散性和接近單位光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）的PNCs至關(guān)重要。此策略不僅推動了PNCs的高質(zhì)量合成，還為其在光電器件、光伏等領(lǐng)域的廣泛應用提供了可能。

此外，延長的合成時間也為生產(chǎn)規(guī)模化提供了保障，意味著未來在材料工程中，我們可以通過精細調(diào)控反應動力學，實現(xiàn)更高效的材料合成與大規(guī)模生產(chǎn)。這為新型光電材料的應用研究和產(chǎn)業(yè)化鋪平了道路。

文獻信息

Sun, X., Yuan, L., Liu, Y. et al. Diffusion-mediated synthesis of high-quality organic–inorganic hybrid perovskite nanocrystals. Nat. Synth (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/16/1d5d9ca520/

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