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研究概述
具有優異穩定性的石榴石型固態電解質被認為是促進全固態鋰金屬電池商業化的關鍵。
然而,由于其低離子電導率,石榴石型固態電解質的廣泛應用受到了極大的限制。
基于此,2024年11月12日,華南理工大學大學梁振興教授與成都理工大學舒朝著教授在國際期刊Advanced?Functional?Materials發表題為《High-Entropy Strategy Flattening Lithium Ion Migration Energy Landscape to Enhance the Conductivity of Garnet-Type Solid-State Electrolytes》的研究論文。

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梁振興,博士畢業于香港科技大學,華南理工大學化學與化工學院教授/副院長、廣東省燃料電池技術重點實驗室/廣東省電化學能源工程技術研究中心主任。研究領域為電能源化學工程,迄今發表研究論文120余篇,h因子43。主持國家杰出青年基金、國家自然科學基金重點支持項目及省市重大專項20余項,獲得教育部自然科學二等獎。擔任Chinese Journal of Catalysis副主編,擔任Renewables、《電化學》、《石油學報(石油加工)》等期刊編委,中關村儲能產業技術聯盟液流電池儲能技術專業委員會副主任委員等。

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舒朝著博士,教授,2013年畢業于中國科學院大連化學物理研究所并獲理學博士學位。2014年4月-2016年4月于中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家實驗室(現沈陽材料科學國家研究中心)從事博士后研究。2018年1月-2019年2月于澳大利亞伍倫貢大學進行訪問學者研究。主要從事高比能量二次電池關鍵材料的基礎研究及關鍵技術開發。近年來,作為項目負責人和主要參與人承擔四川省科技廳重點研發項目、應用基礎研究重點項目、四川省教育廳自然科學項目、成都理工大學骨干教師培養計劃及其他橫向委托項目七項。

在此,研究團隊設計了一種高晶格畸變的高熵快鋰離子導體Li7(La,Nd,Sr)3(Zr,Ta)2O12 (LLNSZTO)。
研究發現,通過在晶格中引入無序,高熵石榴石型固態電解質 LLNSZTO 實現了增強的離子電導率,這在原始有序晶格中創造了平坦能量景觀的快速離子滲透路徑。
因此,所制備的高熵石榴石型固態電解質 LLNSZTO 展示了低的 Li+ 遷移活化能(0.34 eV)和高的離子電導率(6.26 × 10^-4 S cm^-1)。
采用 LLNSZTO 電解質、鋰金屬負極和 LiFePO4 (LFP) 正極組裝的全電池,在室溫下 200 次循環后表現出 86.81% 的優異容量保持率。
此外,LLNSZTO 的高離子電導率使全固態電池能夠使用高負載 LFP 正極 (>12 mg cm^-2),實現超過 120 次的穩定循環。
大尺寸軟包電池 (5.5 cm × 8 cm) ,50 次循環后容量保持率為 96.50%,表現出穩定的長期循環性能。
圖文解讀
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圖1:高熵石榴石型固態電解質 LLNSZTO 的設計和表征
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圖2:LLNSZTO 的離子電導率和 Li+ 遷移活化能
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圖3:?LLNSZTO 電解質在全電池中的性能。

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圖4:高負載 LFP 正極的全固態電池性能

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圖4:大尺寸軟包電池的性能。

文獻信息

High-Entropy Strategy Flattening Lithium Ion Migration Energy Landscape to Enhance the Conductivity of Garnet-Type Solid-State Electrolytes,Advanced Functional?Materials,

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