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研究背景

光化學反應是利用光能激發分子達到高能態，從而促使化學反應進行的一種重要途徑。近年來，光化學反應因其能夠在溫和條件下實現高效的有機合成而成為研究熱點。然而，傳統的光化學反應通常依賴外部光源，且光源的強度和波長對反應的控制存在一定限制。此外，光化學反應常常需要使用大量溶劑，這會導致廢物的產生，影響環境可持續性。因此，如何有效整合光化學與機械化學方法，減少溶劑使用并提高反應效率，成為了一個亟待解決的挑戰。

成果簡介

為了解決這一問題，西北大學王晗與新加坡國立大學吳杰教授等人在Nature Synthesis期刊上發表了題為“Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources”的最新論文。科學家們提出了一種新的機械光激發策略，通過利用機械發光（ML）材料，在機械力作用下產生光能，從而激發反應物進入激發態。這一策略不依賴外部光源，僅通過機械能即可實現光化學反應，具有顯著的環境和能效優勢。

研究表明，機械發光材料，如SrAl₂O₄:Eu²⁺/Dy³⁺，在機械應力作用下能夠持續發光，為光化學轉化提供內源光源。通過這種方法，研究人員成功實現了霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反應以及磺化反應中電子供受體復合物的激活，且機理研究證實了反應為自由基過程。實驗結果表明，該方法不僅避免了外部光源的使用，還能夠實現克級規模的光化學轉化，顯著提升了反應效率和可持續性。

研究亮點

1. 實驗首次提出機械光激發策略，利用機械發光材料作為內部光源；

本研究首次提出了一種機械光激發策略，利用機械發光材料（特別是SrAl2O4:Eu²⁺/Dy³⁺）作為通過機械能激活的內部光源，成功實現了光化學反應。該策略通過將機械能轉化為光能，在沒有外部光源的情況下激發分子，推動光化學轉化。

2. 實驗通過機械能激活光化學反應，驗證了該策略在霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反應中的有效性；

實驗通過機械能激活兩種光化學反應：霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反應和電子供受體復合物的激活。結果表明，利用機械發光材料的機械光激發可以有效促進這兩種反應的進行，從而成功地實現了光化學轉化。

3. 實驗通過機理研究確認了自由基反應機制，控制實驗驗證了機械光激活的關鍵作用；

機理研究表明，所涉及的反應是自由基反應，且機械光激發在這些反應中起到了至關重要的作用。控制實驗進一步驗證了機械光激活對反應效率的促進作用。

4. 通過單獨利用機械能，實驗實現了不依賴外部光源的克級光化學轉化；

本研究成功實現了僅通過機械能驅動的光化學反應，避免了外部光源的需求，實現了克級規模的光化學轉化。這一方法為合成化學提供了新的思路，有助于提升反應的綠色性和可持續性。

圖文解讀

圖1：實現或模擬機械化學中的光化學轉化

圖2：機械發光光譜

圖3：機械化學HLF反應

圖4：機械化學磺酰化反應

圖5：機理研究、克級合成和ML材料回收

圖6:對照實驗

結論展望

本文的研究為機械化學與光化學的結合提供了創新的思路，揭示了機械發光（ML）材料在機械光激發策略中的潛力。通過利用SAOED等機械發光材料的特性，研究展示了機械能如何在沒有外部光源的情況下激發光化學反應，這不僅避免了溶劑的過量使用，還顯著提高了反應效率，拓寬了機械化學在綠色合成中的應用前景。

這一策略為解決傳統機械化學反應中光源難以滲透的問題提供了突破性方案，為實現高效、可持續的合成方法提供了新的路徑。更重要的是，該研究開辟了綠色光促進的化學反應在機械化學平臺中的應用，進一步推動了光化學和機械化學的融合。

通過與綠色光敏催化劑結合，這一方法具有廣泛的潛力，不僅限于直接激發綠色光吸收的反應物和復合物，還可以催化多種反應，為今后合成化學提供了新的思路和研究方向。

文獻信息

Xin, X., Geng, J., Zhang, D. et al. Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources. Nat. Synth (2024).

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/17/39caba8b09/

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