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鋰氧電池具備高的理論能量密度，在新一代能源存儲技術中具備較大的優勢。然而，受制于鋰過氧化物（Li?O?）的成核、生長及傳輸動力學的復雜耦合作用，導致其實際容量遠低于理論值。目前，對于Li?O?成核行為與電池電化學性能之間關系的研究尚不深入，阻礙了鋰氧電池的發展。此外，傳統實驗技術和建模方法難以全面揭示鋰氧電池內部多物種傳輸與相變的過程。

成果簡介

基于此，中國科學技術大學談鵬教授、肖旭研究員等人提出了一種通過優化鋰氧電池中Li?O?成核與傳輸動力學的新策略，顯著提升了鋰氧電池容量。該研究通過構建可視化電極和多尺度建模技術，揭示了Li?O?的分布規律及其對電池容量的影響，重新定義了Li?O?微觀行為與電池宏觀電化學性能之間的關系。該研究以“Breaking the capacity bottleneck of lithium-oxygen batteries through reconceptualizing transport and nucleation kinetics”為題，發表在《Nature Communications》期刊上。這一突破為鋰氧電池的商業化應用提供了理論支撐。

研究亮點

1. 提出新的成核與傳輸動力學優化策略：研究通過構建可視化電極和多尺度建模技術，揭示了Li?O?的成核與分布行為，并量化了其在電極內部的傳輸過程，為鋰氧電池容量提升提供了理論依據。

2．顯著提升電池容量：研究發現，通過優化鋰離子濃度和氧氣傳輸能力，可實現鋰氧電池容量的顯著提升（達150%），并提出了一種通用的策略以改善不同類型電解質和電極的兼容性。

3. 推動鋰氧電池商業化進程：該研究重新定義了微觀材料行為與電池宏觀電化學性能之間的關系，為鋰氧電池的實際應用和商業化奠定了基礎，并為下一代高能量密度金屬空氣電池的開發提供了新思路。

圖文導讀

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圖1 ?鋰氧電池中Li?濃度對電化學性能的影響

圖1系統地研究了不同Li?濃度（0.05 M至2 M）對鋰氧電池放電行為和阻抗特性的影響，揭示了電池容量、電壓平臺和阻抗隨Li?濃度變化的規律。在放電曲線中，容量隨著Li?濃度的增加先升后降，最大容量出現在0.5 M濃度下。

這一結果表明0.5 M濃度能夠在成核與電池內部傳輸動力學之間實現最佳平衡，顯著提升電池性能。而在0.1 M低濃度下，由于鈍化效應，Li?O?在電極表面形成膜狀結構，導致阻抗增大、電壓快速下降，從而嚴重限制容量輸出。初始電壓平臺分析顯示，低濃度電解質具有更高的初始電壓平臺，但容量較低，這一現象與氧溶解度和粘度密切相關。

電化學阻抗譜（EIS）表明，低濃度下的Rs和Rct值顯著增加，而在較高濃度（0.5 M至2 M）下阻抗趨于穩定。研究進一步指出，電池性能不僅由離子導電率主導，還受到氧傳輸能力和電極鈍化行為的綜合影響。這一分析為鋰氧電池電解質設計與濃度優化提供了理論指導。

圖 2 鋰氧電池中Li?O?形貌與成核機制的動力學調控

圖2展示了不同Li?離子濃度對Li?O?形貌和成核行為的影響。研究發現，低濃度（如0.05 M）電解質中，Li?O?以膜狀結構形式生成，這種膜狀覆蓋會顯著阻礙電子傳輸并引起電極鈍化，導致放電容量大幅降低。隨著Li?濃度增加至0.5 M和及以上，Li?O?逐漸呈現顆粒狀分布，顆粒結構提高了電極反應位點的暴露度，減緩了鈍化效應，顯著提升了電池容量。模擬結果顯示，初始成核密度由氧溶解度和表面吸附動力學決定，低濃度下的高初始成核密度導致膜狀結構，而高濃度下低成核密度則更有利于顆粒狀分布的形成。此外，顆粒與膜結構的差異顯著影響了電極阻抗與放電電壓特性。

圖3 不同Li?濃度條件下電極內物質傳輸的定量分析

圖3通過可視化電極的橫截面分析了不同Li?濃度下Li?O?的分布特性和傳輸行為。結果顯示，在0.5 M電解質中，Li?O?顆粒的分布逆氧氣梯度排列，且粒徑從氧氣面向隔膜側逐漸增大，這與傳統觀點認為固體產物遵循氧氣濃度梯度分布的結果相反。相比之下，在2 M電解質中，Li?O?分布符合氧氣梯度規律，但其傳輸受限導致電極的深部空間未被有效利用。

此外，研究指出，在低濃度（如0.1 M）下，Li?O?以膜狀形態覆蓋孔道，阻礙了電解質和氧氣的傳輸，進一步限制了電極的空間利用率。通過結合實驗與多物理場建模，研究揭示了鋰氧電池中氧氣和Li?傳輸性能與Li?O?分布行為的協同關系，為提升電極利用率和容量提供了新的設計思路。

圖4 Li?O?顆粒生長的相關分析

圖4分析了電極氧氣入口處的局部失活區域對Li?O?顆粒生長行為的影響。通過模擬研究發現，當氧氣入口區域失去電化學活性時，Li?O?顆粒的生長行為表現出顯著的不對稱性：氧氣側的顆粒因局部氧氣濃度降低而逐漸縮小，而隔膜側的顆粒因氧氣和Li?的傳輸集中而顯著增大。隨著失活區域的擴大，這種差異更加明顯。

模擬進一步揭示了氧氣流動路徑的改變和氧氣消耗速率對顆粒生長的關鍵作用。局部失活還導致電極深部反應區域逐漸被削弱，從而降低了電極的整體利用率。該圖明確指出，氧氣入口的傳輸受限是影響Li?O?分布與生長模式的主要因素，為優化電極設計以緩解局部失活問題提供了理論依據。

圖5 ?通過電極優化提升電池能量密度

圖5展示了通過優化電極結構提升鋰氧電池容量的策略。研究采用了具有呼吸通道的“bre-CNT”電極設計，通過在電極內部構建低阻力的氧氣與離子傳輸路徑，實現了深部電極區域的有效利用。在0.5 M電解液中，這種結構使容量提高了53%，而在更高放電倍率下，容量增幅達到152%。相比之下，在2 M和3 M高濃度電解液中，優化設計顯著改善了氧氣擴散受限的問題，進一步提升了電池性能。

此外，研究還提出了基于電極分層和通道優化的通用策略，根據不同電解液的傳輸限制量身定制優化方案。圖5的結果明確表明，協調電極傳輸與成核動力學是突破電池容量瓶頸的關鍵。這一研究為開發高能量密度和高利用率的鋰氧電池提供了重要思路。

結論展望

本研究通過結合可視化電極和多尺度建模技術，重新定義了鋰氧電池中Li?O?的微觀行為與電池宏觀電化學性能之間的關系，提出了一種基于成核與傳輸動力學調控的創新策略。在0.5 M電解液中，實現了成核與傳輸的最佳平衡，使電池容量提升了150%。通過優化電極結構，進一步改善了鋰氧電池的傳輸性能和空間利用率。本項研究不僅為鋰氧電池容量瓶頸問題提供了解決方案，還為金屬-空氣電池的設計和開發開辟了新的思路。

文獻信息

Breaking the capacity bottleneck of lithium-oxygen batteries through reconceptualizing transport and nucleation kinetics. Nature Communications.

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