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研究背景

自組裝是化學系統中一種重要的過程，因其能夠通過簡單的分子構建復雜的動態行為而成為研究熱點。然而，現有的自組裝系統通常依賴于生物催化劑或外部能量輸入，存在無法在封閉系統中實現自主周期性（解）組裝的挑戰。此外，合成化學物質的自組裝動態通常受到向化學平衡松弛的限制，使得系統難以表現出復雜的非平衡行為。有鑒于此，研究人員嘗試開發完全由合成化學分子組成的系統，通過反饋回路實現自主的動態行為。

成果簡介

有鑒于此，Dibyendu Das團隊設計了一種基于單一氨基酸或二肽的簡單系統，利用pH驅動的非共價組裝和自組裝態的時間延遲催化，加上動態共價鍵的形成，在封閉系統中安裝了反饋回路。

結果顯示，該系統能夠在非平衡條件下表現出自主的多次周期性（解）組裝動態，且無需進化的生物催化劑支持。此外，研究人員通過數學建模進一步驗證了該反應網絡的振蕩機制，預測了反饋回路對系統短暫振蕩能力的相對貢獻。相關成果在Nature Communications期刊上發表了題為“Feedback driven autonomous cycles of assembly and disassembly from minimal building blocks”的最新論文。這一研究展示了利用純合成分子構建自驅動系統的可能性，為動態活性材料的設計提供了新的思路。

自組裝！這個團隊，連發Nature綜述、JACS，最新成果又登Nature子刊！

值得注意的是， Dibyendu Das教授團隊近日在JACS以及Nature Reviews Chemistry上接連發表重要成果!

研究亮點

1. 實驗首次利用單一氨基酸/二肽實現自主（解）組裝；

本研究首次設計了一種基于單一氨基酸或二肽的系統，在封閉體系中實現了自主（解）組裝周期。該系統完全由合成化學物質構成，不依賴于外部生物催化劑。通過pH驅動的非共價組裝以及時間延遲的動態共價鍵形成，實現了多次周期性（解）組裝過程，展示了復雜的動態網絡行為。

2. 實驗通過構建反饋回路驗證動態特性；

研究通過非共價組裝與自組裝狀態下的加速催化作用結合，成功引入正交反饋回路，從而在單批次反應物中實現了動態平衡條件下的周期性振蕩。數學建模進一步證明了該反應網絡能夠產生短暫振蕩，并預測了反饋回路對系統振蕩能力的相對貢獻。這為解釋合成系統如何通過簡單化學實現復雜動態行為提供了理論依據。

圖文解讀

圖1：動態自組裝的示意圖。

圖 2：在 pH 7.5 和 6.5 條件下凝膠的形成及其催化活性。

圖 3：自主的 pH 變化實現了組裝的再生。

圖 4：自組裝的時間依賴性生成及其催化活性。

圖 5：在未加緩沖條件下，包含 A* 和 BC 的閉合系統中多次循環的（解）組裝過程。

圖 6：周期性（解）組裝的數學建模。

結論展望

現代生物體依賴復雜的非平衡代謝途徑網絡，這些網絡通過進化產生的酶來構建（合成代謝）和分解（分解代謝）分子，從而維持內穩態。活體系統采用非共價組裝和共價連接兩種機制，以實現這些復雜的行為。

本研究展示了一個簡單的化學網絡，只使用兩種組分——單一氨基酸/二肽和熱力學激活的小分子酯，展示了復雜的動態行為，例如能夠表現出反饋驅動的瞬時振蕩，其中（解）組裝行為隨著單次反應物加入而呈現周期性變化。

該系統利用非共價組裝，促進了催化加速并產生了非線性pH梯度，從而導致動態共價鍵的再生，并在封閉系統中建立了反饋回路。盡管該系統未能表現出真正的振蕩行為，但它可以作為一個最小化的合成網絡示例，在封閉系統中展示周期性行為，尤其是在沒有高級生物催化系統的情況下。

文獻信息

Reja, A., Jha, S., Sreejan, A. et al. Feedback driven autonomous cycles of assembly and disassembly from minimal building blocks. Nat Commun 15, 9980 (2024).

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