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研究背景

水是地球上最為特殊的液體之一，其獨特的物理化學性質主要來源于水分子之間復雜的氫鍵網絡。這種氫鍵網絡在不同的熱力學條件下展現出異常的結構和性能，尤其在納米尺度的約束下，水的行為表現出顯著的差異。

然而，盡管水的納米約束效應被廣泛研究，當前尚缺乏水分子在納米尺度下如何與材料表面發生相互作用的因果關系，這限制了納米結構材料在水模板化等應用中的進一步設計與優化。因此，如何理解和調控納米約束環境中的水分子結構，成為了水資源捕集、儲存及凈化等技術應用中的關鍵挑戰。為此，科學家們在金屬有機框架（MOFs）材料中開展了系統研究，MOFs因其高度可調的孔隙結構和化學親和力，成為研究水分子納米約束行為的理想平臺。

成果簡介

有鑒于此，根特大學Veronique Van Speybroeck教授團隊在Nature Communications期刊上發表了題為“Halogencarbene-free Ciamician-Dennstedt single-atom skeletal editing”的最新論文研究表明，MOFs中的小孔隙有助于水分子形成有序的水簇，且水分子在親水性吸附位點附近的聚集效應明顯。進一步的研究發現，通過合理設計吸附位點的空間分布，可以促進更大水簇的形成，從而優化水的吸附和網絡化過程。

通過建立數學模型，研究人員能夠精確控制吸附位點的分布，揭示了納米約束和親水性吸附位點在水結構形成中的重要性，為調控水分子結構和行為提供了新的設計思路和理論依據。該研究不僅為納米約束水的應用開辟了新的方向，也為MOFs材料的設計和優化提供了重要的理論支持。

2024年5月23日，根特大學的 Veronique Van Speybroeck教授獲得了2024年法朗基精密科學獎，以表彰她在催化的計算機建模方面做出的開創性的貢獻。

此外，Veronique Van Speybroeck自2012年起擔任比利時根特大學全職教授，同時為比利時皇家學會院士。

今年，Veronique Van Speybroeck教授榮獲 “比利時諾貝爾獎”，此獎勵是享有盛譽的獎項——法朗基獎因其悠久的歷史和國際性。

研究亮點

1. 實驗首次探討了鋯金屬有機框架（MOFs）中水分子的約束行為，得到了不同孔結構對水分子氫鍵網絡的顯著影響。通過系統地研究不同拓撲、孔徑和化學成分的MOFs，作者揭示了水分子在納米孔內的組織結構和水分子聚集的規律。

2. 實驗通過對比不同MOFs中的水吸附行為，發現小孔徑有利于水分子在親水性吸附位點的有序聚集。進一步優化二級吸附位點的位置，有助于在適度吸附條件下形成較大的水聚集體。

3. 實驗通過建立解析模型，明確了納米約束和親水性吸附位點在水分子聚集中的重要作用。該模型揭示了主、次吸附位點之間的相互作用，能夠有效控制水分子聚集與氫鍵網絡的形成，為水模板設計提供了理論依據。

4. 實驗結果表明，水在MOFs孔隙中的行為顯著偏離了體積水的特性，并通過模擬水的吸附等溫線，進一步證明了水在具有不同親水性區域的MOFs中的吸附特性。

圖文解讀

圖1：本研究中所調查的鋯金屬有機框架（MOFs）結構概述。

圖2：在不同MOFs中，水分子每個氫鍵的數量的概率分布。

圖3：不同MOFs中水分子氧原子之間的徑向分布函數（RDFs）。

圖4：不同約束環境下水密度的空間分布。

圖5：水分子在一個具有6??邊長和四面體排列吸附位點的排斥性立方體盒子中被約束時的水吸附等溫線。

結論展望

本文的研究揭示了鋯基金屬有機框架（MOFs）對水分子在納米孔隙中行為的模板作用，提供了對水分子組織和納米約束環境中水的吸附特性深入的理解。研究表明，水的行為受到孔隙大小和結構的顯著影響，較大的孔隙能夠恢復水的體相行為，而較小孔隙中的水則受到孔壁的塑造，表現出不同的性質。這一發現提示了在設計納米孔材料時，孔隙大小和親水性吸附位點的重要性，尤其是在水簇的形成和吸附行為中的關鍵作用。此外，水的吸附能力不僅取決于孔隙的幾何形態，還與水分子間的氫鍵網絡和二次吸附位點的形成密切相關。

因此，通過調節材料的微觀結構，尤其是親水性位點的分布，可以有效提升材料的水吸附容量，并保持適中的脫附能量，為大氣水收集等實際應用提供了新的思路。總體而言，本文為納米孔材料的設計提供了理論依據，推動了水吸附和分離技術的進一步發展。

文獻信息

Lamaire, A., Wieme, J., Vandenhaute, S.?et al.?Water motifs in zirconium metal-organic frameworks induced by nanoconfinement and hydrophilic adsorption sites.?Nat Commun?15, 9997 (2024).

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/21/3ac4c8df0d/

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