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大連化物所孫劍團隊,最新Angew!

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研究概述
二氧化碳(CO2)加氫轉化為烯烴(CTO)是實現碳中和的一條理想途徑。
然而,目前大多數CTO催化劑需要300-450 °C的高溫條件,導致了高能耗和活性位點之間可能聚集。
基于此,2024年11月19日,中國科學院大連化學物理研究所孫劍研究員在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發表題為《Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins on Anorthic NaCoFe Alloy Carbides》的研究論文。
在這里,研究人員開發了一種高鈉含量(7%)和低鈷含量(2%)改性的高效鐵基催化劑,在240 °C和1000 mL/g/h的條件下實現了22.0%的CO2轉化率,烯烴選擇性達到55.9%,甚至在180 °C和4000 mL/g/h的烴類中烯烴含量超過25%時仍具有活性,且在連續運行500小時的條件下保持穩定。
大量的表征和密度泛函理論(DFT)計算揭示了高含量的鈉作為電子促進劑增強了活性三斜Fe5C2相在低溫下的穩定性。
研究人員進一步將上述催化劑與鈷結合,作為結構促進劑,使Fe形成FexCoy合金相,從而有利于形成不同于常規碳化物和合金碳化物的更高活性的三斜(FexCoy)5C2相。
深入研究結構和電子促進劑的協同作用,可以改善催化劑性能,提高反應效率和成本效益,并為理解和優化CO2加氫反應提供深刻的見解。
圖文解讀
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圖1:CO2加氫催化性能及穩定性
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圖2:廢催化劑的形態和結構研究
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圖3:分子水平的機理和路徑
文獻信息
Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins on Anorthic NaCoFe Alloy Carbides,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

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