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研究背景

隨著全球氣候變化問題的日益嚴峻，減少CO?排放成為當前最緊迫的社會和科學挑戰之一。電化學CO?捕集（eCC）作為一種新興技術，可通過溫和條件下的電位調控，能夠高效、可逆地捕集和釋放CO?，在CO?捕集方面展現出巨大潛力。然而，現有eCC材料如醌類、聯吡啶類和硫醇鹽類，大多以溶液形式存在，存在活性位點利用率低、能量效率有限等瓶頸。因此，開發新型高效的電化學活性材料成為實現eCC突破的關鍵。

成果簡介

基于此，中國科學技術大學孟征教授團隊提出了利用導電金屬有機框架（c-MOF）Ni?(HITP)?結合鎳雙二亞胺單元的策略，開發了一種高效的固態電化學CO₂捕獲體系。該研究以“Solid-State Electrochemical Carbon Dioxide Capture by Conductive Metal–Organic Framework Incorporating Nickel Bis(diimine) Units”為題，發表在《Journal of the American Chemical Society》期刊上。這一技術為電化學驅動的CO₂捕獲提供了有效的解決方案，也為低能耗、廣泛適用的碳捕獲技術提供了新的思路。

作者簡介：孟征，1988年出生于湖北棗陽。2007年進入北京科技大學化學與生物工程學院應用化學專業學習，獲理學學士學位。2011年進入中國科學院化學研究所學習，師從陳傳峰研究員進行刺激響應超分子體系的研究，包括自組裝和分子機器的設計與構建，2016年獲得有機化學博士學位。同年9月到美國達特茅斯學院化學系Katherine A. Mirica教授課題組進行博士后工作，從事導電框架材料的設計合成以及電轉導化學傳感方面的研究。2021年11月，加入中科大化學系工作。孟征博士的研究圍繞導電框架材料的設計、合成與應用，在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Chem. Sci., Chem. Mater. 等期刊發表文章。孟征博士現任中國科學技術大學化學與材料科學學院特任教授，博士生導師，獲得國家海外高層次人才計劃項目的資助。

研究亮點

1.?高效的CO₂捕集能力與低的能耗：利用Ni₃(HITP)₂導電MOF材料進行電化學CO₂捕集，實現了96%的捕集容量利用率和高達98%的法拉第效率。在1%至100%的CO₂濃度范圍內，每摩爾CO₂捕集所需能耗僅為30.5–72.4 kJ，顯著優于傳統熱化學捕集方法。

2. 優異的穩定性與抗干擾性：捕集-釋放循環超過50次后，捕集能力保持在88%以上。材料對常見干擾氣體（如氧氣、水蒸氣、NO?和SO?）表現出良好的耐受性，在低濃度CO₂（如10%甚至1%）條件下仍具有較好的捕集效率和穩定性。

3.?闡明了CO₂捕集機理：通過實驗與密度泛函理論（DFT）計算驗證了CO₂通過電化學誘導與Ni-BDI單元的亞胺基可逆結合形成碳酸鹽中間體的機制。

圖文導讀

圖1 基于導電MOF Ni₃(HITP)₂的固態電化學CO₂捕集機制示意圖

圖1展示了基于金屬有機框架（MOF）Ni₃(HITP)₂的固態電化學CO2捕集系統的工作原理與結構特點。Ni3(HITP)₂是一種具有高導電性和多孔結構的MOF，內嵌鎳雙亞胺（Ni-BDI）活性單元，其電子豐富的氮原子在電化學還原過程中被激活為CO2捕集位點。通過施加電化學電位控制，系統實現了CO2的可逆捕集與釋放。圖1展示了MOF Ni₃(HITP)₂的二維蜂窩狀結構和分子層面的Ni-BDI活性單元示意圖，并標注了CO2分子在捕集過程中與Ni-BDI單元的結合方式。捕集過程的電化學機制主要涉及氮原子與CO2的親核加成反應，形成可逆碳酸鹽中間體；釋放過程通過反向電化學氧化將CO2分子從MOF材料中解離出來。

圖2 Ni(DIB)₂的CO₂捕集性能評估

圖2展示了Ni(DIB)₂的CO₂捕集性能評估。通過循環伏安法（CV）和電化學裝置對Ni(DIB)₂分子的CO₂捕集行為進行了深入研究。在圖2a中，循環伏安曲線顯示了Ni(DIB)₂的可逆氧化還原行為，以及在CO₂存在下電位的偏移，表明CO₂與Ni-BDI單元發生了結合反應，形成CO₂加合物。圖2b展示了不同條件下（純溶劑、未還原Ni(DIB)₂和還原態Ni(DIB)₂）對CO₂吸附的動態變化，其中還原態Ni(DIB)₂表現出顯著增強的捕集能力。圖2c為捕集效率數據，表明還原態Ni(DIB)₂實現了61.5%的容量利用率。圖2d進一步驗證了Ni(DIB)₂在多次捕集-釋放循環中的穩定性，其捕集效率在多次循環后保持良好。

圖3 Ni₃(HITP)₂在不同CO?濃度下的電化學捕集性能與循環穩定性

圖3展示了基于金屬有機框架（MOF）Ni₃(HITP)₂的固態電化學CO₂捕集系統在不同CO₂濃度下的捕集性能及循環穩定性。通過實驗評估了Ni₃(HITP)₂作為工作電極在不同條件下的CO₂捕集能力。圖3a記錄了在50%、75%和100% CO₂濃度下，電化學捕集-釋放循環中的捕集量變化，結果表明該材料具有良好的可逆捕集性能。圖3b比較了不同濃度下的容量利用率，顯示即使在較低的CO₂濃度（50%）下，Ni₃(HITP)₂仍能實現80%的捕集效率。圖3c展示了在不同充電條件下的容量利用率和法拉第效率，表明捕集效率與活性位點的電化學激活程度密切相關。圖3d則驗證了Ni₃(HITP)₂系統在50次捕集-釋放循環中的穩定性，平均容量利用率高達96%，最低保持在88%以上。這些結果表明Ni₃(HITP)₂的高導電性與開放多孔結構顯著提升了捕集性能和循環耐久性，適合低濃度和復雜氣氛條件下的CO₂捕集。

圖4 Ni₃(HITP)₂在低濃度CO?條件下的電化學捕集性能

圖4展示了（MOF）Ni₃(HITP)₂電化學捕集系統在低濃度CO₂（10%和1%）條件下的捕集性能及其效率表現。實驗通過電化學循環驗證了Ni₃(HITP)₂在極低CO₂濃度下的捕集能力和法拉第效率。圖4a記錄了在10% CO₂濃度下的捕集-釋放循環過程，顯示Ni₃(HITP)₂在多次循環中能夠實現穩定的捕集量，最高容量利用率達到60%。圖4b進一步展示了10% CO₂條件下法拉第效率的動態變化，法拉第效率最高達到58%。圖4c和圖4d分別記錄了在1% CO₂濃度下的捕集循環與法拉第效率，雖然CO₂濃度極低，系統仍表現出35%的容量利用率和較低的能耗（72.4 kJ/mol CO₂）。

圖5 Ni-BDI單元的電化學CO₂捕集機制解析

圖5通過光譜、核磁共振（NMR）和密度泛函理論（DFT）計算等多種方法，深入解析了Ni(DIB)₂和Ni₃(HITP)₂在電化學捕集CO₂過程中的反應機理。圖5a展示了Ni(DIB)₂在還原和CO₂捕集后的紫外-可見光譜變化，證實了CO₂與Ni-BDI單元結合對分子電子結構的顯著影響。圖5b通過NMR光譜證明，捕集過程中Ni(DIB)₂的化學環境發生了變化，驗證了CO₂與亞胺基結合形成碳酸鹽型加合物的假設。圖5c和圖5d進一步利用原位紅外光譜（ATR-FTIR）確認了Ni(DIB)₂和Ni₃(HITP)₂與同位素標記CO₂（13CO?）的結合特性，發現了與碳酸鹽中間體相關的特征振動峰。圖5e和圖5f的電荷分布和靜電勢圖顯示，Ni-BDI單元中氮原子在還原后呈現高親核性，促進了CO₂加成反應。圖5g和圖5h通過自由能計算表明碳酸鹽型加合物（N-COOH）是最穩定的生成物。圖5i展示MOF在電化學捕集與釋放過程中的變化。

結論展望

本文設計了采用Ni₃(HITP)₂進行固態電化學CO2捕集的新策略。該系統通過電位控制實現CO2的可逆捕集與釋放，在高濃度和低濃度CO2條件下均表現出優異性能，包括高達96%的捕集容量利用率、98%的法拉第效率以及低至30.5-72.4 kJ/mol的能耗。實驗還驗證了Ni₃(HITP)₂在多次循環中的穩定性，并對復雜氣氛（如水汽、氧氣及其他雜質氣體）具有良好的耐受性。通過光譜與DFT計算研究明確了捕集機制：CO2通過插入Ni-BDI單元的亞胺基形成碳酸鹽型中間體。本研究為開發高效、低能耗的電化學碳捕集技術提供了新的理論與實驗支持。

文獻信息

Solid-State Electrochemical Carbon Dioxide Capture by Conductive Metal–Organic Framework Incorporating Nickel Bis(diimine) Units. Journal of the American Chemical Society.

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