太陽能光催化綠色制氫氣(H2)析出反應為太陽能轉化為化學燃料提供了一條有前途的途徑。
然而,快速光生電荷載體的不同步和緩慢的表面反應動力學限制了它的效率。
基于此,2024年11月19日,西南石油大學副校長周瑩教授、瑞典隆德大學鄭愷波研究員團隊在國際期刊Advanced Materials發表題為《Balancing the Charge Separation and Surface Reaction Dynamics in Twin-Interface Photocatalysts for Solar-to-Hydrogen Production》的研究論文。團隊成員淡猛為論文第一作者。
周瑩:二級教授、博士生導師,西南石油大學黨委常委、副校長。國家杰出青年科學基金獲得者、百千萬人才工程國家級人選、國務院特殊津貼專家、教育部青年長江學者、英國皇家化學會會士、四川省學術和技術帶頭人等;四川省“天府峨眉計劃”創新團隊、四川省青年科技創新研究團隊負責人;Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal.等期刊發表論文130余篇,被正面引用4500多次,H index為40。
在此,研究人員通過使用孿晶結構作為獨特的平臺,專注于電荷傳輸和表面反應的同步化,來實現光催化劑設計的范式轉變。
以CdS孿晶結構(CdS-T)為模型,系統地研究了孿晶界在調節表面反應和促進電荷遷移中的作用。
利用瞬態吸收(TA)和時間分辨紅外(TRIR)光譜,揭示了CdS-T在皮秒時間尺度上實現了電荷分離,更重要的是,涉及空穴的表面反應也在100 ps至3 ns內發生,這種電荷供給和表面再生的這種同步顯著增強了析氫過程。
因此,CdS-T在可見光光催化制氫方面表現出優異的活性,其產氫速率為55.61 mmol h-1 g-1,穩定性顯著(> 30?h),明顯優于原始CdS。
這項研究強調了孿晶結構在光催化中的變革潛力,提供了一種同步電荷傳輸和表面反應的新途徑。
圖1:CdS-T結構表征
圖4:添加H2S的CdS-T瞬態紅外光譜表征和同位素實驗
圖5:整體催化動力學機制
綜上所述,該研究通過HCL輔助S源濃度調控策略設計了納米纏繞CdS催化劑(CdS-T),實現了光催化過程中電荷分離與表面反應的同步。
CdS-T在皮秒時間尺度上實現了高效的電荷分離,表面反應也在100 ps至3 ns內完成,顯著提升了析氫過程。
研究人員認為,對孿晶動態分布與精細結構設計的相關性研究將為未來光催化劑的設計提供新的可能性。
Balancing the Charge Separation and Surface Reaction Dynamics in Twin-Interface Photocatalysts for Solar-to-Hydrogen Production,?Advanced Materials,?2024.
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