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研究背景

全球塑料產量自20世紀50年代以來快速增長，截至2022年已達到每年約4億噸。然而，目前僅10%左右的塑料廢棄物被回收，且大部分采用機械回收方式，導致材料性能退化，最終難以重復利用。化學回收作為一種關鍵策略，可將塑料廢棄物轉化為高附加值產品，但混合塑料廢料的處理極具挑戰，尤其是含有聚氯乙烯（PVC）的塑料，其高的氯含量易導致催化劑失活、產物污染甚至引發氯污染。2023年，慕尼黑工業大學Johannes A.Lercher教授、劉玥教授、張偉博士發現離子液體能夠激活小氯分子，同時將聚烯烴（如聚丙烯 (PP) 和聚乙烯 (PE)）分解為液態烴，該成果發表在《Science》上，為塑料回收開辟了新的思路。

炸裂！華東師大劉玥，發完Science，再發Nature Sustain.！

成果簡介

近日，華東師范大學劉玥教授、張偉教授等人在塑料回收領域再次取得重要進展，提出了一種“室溫條件下聚氯乙烯（PVC）與聚丙烯（PP）協同再生”的創新策略。利用耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃），在室溫下實現PVC高效脫氯和混合塑料脫聚，生成高純度、無氯液態碳氫化合物，碳氫收率高達97.4%。該項研究以“Room-temperature co-upcycling of polyvinyl chloride and polypropylene”為題，發表在《Nature Sustainability》期刊上。這一成果在塑料循環經濟與廢料管理領域具有重要意義。

作者簡介：劉玥，1986年生，華東師范大學青年研究員，紫江優秀青年學者。本科畢業于北京大學化學與分子工程學院，之后在北京大學化學與分子工程學院劉海超教授課題組，和慕尼黑工業大學化學系Johannes A. Lecher教授課題組從事多相催化與能源化學方面的研究。迄今在國際重要期刊上發表學術論文44篇，其中第一和通訊作者論文25篇，包括Science, Nat. Catal., Proc. Natl. Acad. Sci., Angew. Chem. Int. Ed.，J. Am. Chem. Soc.，Nat. Commun.，ACS Catal.，J. Catal. 等論文。獲得國家”高層次海外人才引進計劃”青年項目和華東師范大學”紫江優秀青年學者”等人才計劃支持。

研究亮點

1. 創新性工藝設計：提出了一種基于耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）的全新協同回收策略，實現了聚氯乙烯（PVC）和聚丙烯（PP）的高效協同再生。

2. 環境友好與資源高效利用：反應條件溫和，避免了高溫、高壓等能源消耗，同時將混合塑料中的碳和氫資源高效轉化，碳氫收率高達97.4%。

3. 廣泛的實際應用潛力：該方法適用于處理含PVC和PP的實際生活廢料（如塑料管材、塑料袋、口罩等），并對常見添加劑如塑化劑和填料具有良好的耐受性。

圖文導讀

圖1 聚氯乙烯、聚丙烯及其混合物在離子液體中的協同轉化性能分析

圖1展示了聚氯乙烯（PVC）、聚丙烯（PP）及其混合物在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中的協同轉化性能。研究表明，單獨處理PP的轉化率為62.8%，而PVC僅發生部分脫氯且未生成液態碳氫化合物，而PP與PVC的混合物可實現100%轉化，生成69.8%無氯液態碳氫化合物，并副產氯化氫（HCl）。

反應后，PVC中C-Cl特征振動峰顯著減弱，且出現C=C特征峰，表明脫氯和碳碳雙鍵的生成，核磁共振進一步驗證了這一脫氯及結構變化過程。同時，液態產物主要由C_4-7、C_8-12和C₁₃₊碳氫化合物組成，且未檢測到含氯化合物，證明了產物高的純度。

圖2 PP與PVC混合比例對協同轉化性能的影響

圖2研究了聚丙烯（PP）與聚氯乙烯（PVC）混合比例對其在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中協同轉化性能的影響。結果表明，PP單獨反應時轉化率僅為62.8%，殘留大量未轉化固體；而隨著PVC比例增加，PP的轉化率顯著提升，混合比例為3:3時，幾乎實現完全轉化，殘留固體降至2.8%。當PVC比例進一步增加時，殘留固體增多，并伴隨生成暗色殘留物，表明PVC轉化效率下降。液態產物的組成也受到混合比例的顯著影響，較高PP比例下產物以飽和烷烴為主，而隨著PVC比例增加，產物中共軛烯烴和環狀烯烴的比例逐步上升。此外，無論混合比例如何，生成的液態碳氫化合物均未檢測到含氯物質，表明反應中脫氯效率極高，總體液態產物收率在67%-70%之間。

圖3 反應時間與溫度對PP-PVC協同轉化效率的影響

圖3探討了反應時間和溫度對聚丙烯（PP）和聚氯乙烯（PVC）協同轉化的影響。結果顯示，在室溫條件下，PP-PVC混合物的轉化迅速進行，10分鐘內固體殘留質量減少50.3%，120分鐘內幾乎完全轉化，液態碳氫化合物的產量從最初的快速增長逐漸趨于平穩。副產物氯化氫（HCl）的生成速度高于液態碳氫化合物，表明脫氯過程先于脫聚反應。

研究表明，溫度升高顯著提高了反應速率，50 °C條件下30分鐘內實現完全轉化，而在較低溫度（0 °C或10 °C）時，反應效率降低，固體殘留量較高，表明較低溫度限制了熱力學和動力學過程。此外，通過活化能計算，發現脫氯的活化能（38 kJ/mol）顯著低于脫聚（55 kJ/mol），表明脫氯更容易進行。反應速率還受到PP和PVC顆粒尺寸的影響，較小的顆粒提高了反應效率，表明固體表面接觸與傳質限制是反應速率的關鍵因素。

圖4 PP-PVC協同轉化的反應機制分析

圖4闡釋了聚丙烯（PP）和聚氯乙烯（PVC）在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中協同轉化的反應機制。反應以PVC的氯化物（C-Cl）脫除為起點，在離子液體作用下形成PVC鏈上的碳正離子，并通過連續的脫生成碳碳雙鍵和副產物氯化氫。隨后，PP通過氫轉移將氫原子提供給PVC的碳正離子中間體，形成穩定的中間體，避免了大量殘余氯的產生。與此同時，氯化物的進一步脫除觸發β裂解（β-scission），引發C-C鍵的斷裂，分解聚合物鏈，并生成共軛烯烴或環狀烯烴等液態碳氫化合物。PP鏈上的三級碳更易形成穩定的碳正離子，顯著促進了裂解反應的進行。

此外，氫轉移作用還觸發PP鏈的裂解，形成液態碳氫化合物。機制分析表明，PVC和PP的協同作用是轉化高效進行的關鍵，反應路徑由脫氯、氫轉移及裂解等步驟組成，最終實現無氯液態產物的高效生成，為優化混合塑料的化學回收提供了理論依據。

圖5 廢棄PVC與PP塑料混合物的協同轉化性能

圖5展示了廢棄聚氯乙烯（PVC）和聚丙烯（PP）塑料在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中的協同轉化性能。實驗分別使用PVC管材與PP桶，以及PVC袋與PP口罩作為反應原料，質量比為1:1，在25 ℃下進行轉化。結果顯示，兩種廢料組合均實現了高效轉化，液態碳氫化合物的產率分別為58.0%和56.5%，副產氯化氫（HCl）的產率分別為22.5%和20.0%，固體殘留量均低于0.8%。產物的碳氫分布主要集中于C_4-7（34.2%-36.9%）、C_8-12（39.6%-39.9%）和C₁₃₊（23.5%-25.9%），未檢測到含氯化合物，表明脫氯過程完全且產物純度高。此外，產物中檢測到典型塑化劑（如鄰苯二甲酸酯），證明離子液體體系對廢料中常見添加劑具有良好的耐受性。研究表明，該方法可有效處理實際生活廢棄塑料，具有廣泛適用性和工業化潛力，為實現混合塑料廢料的綠色化學回收提供了高效解決方案。

結論展望

本研究提出了一種基于耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）的室溫協同升級再生方法，成功實現了聚氯乙烯（PVC）和聚丙烯（PP）混合廢料的高效轉化。在溫和的反應條件下，PVC的氯被有效去除，并通過氫轉移和裂解反應，將混合廢料轉化為高純度的無氯液態碳氫化合物，碳氫收率高達97.4%。該方法不僅避免了傳統塑料回收過程中的催化劑中毒和氯污染問題，還實現了副產氯化氫（HCl）的高效回收，展現了較高的環保性和經濟性。該回收技術有望在塑料循環經濟中發揮重要作用，為實現可持續塑料廢料管理提供支持。

文獻信息

Room-temperature co-upcycling of polyvinyl chloride and polypropylene. Nature Sustainability.

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