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長春應化所「國家優青」團隊,最新Nature子刊!

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研究概述
手性金屬表面為不對稱催化、手性識別和分離等過程提供了手性選擇性吸附的環境。
然而,它們常常受到一些限制,例如由臺階合并和原子粗糙度引起的對映選擇性降低。

基于此,2024年11月21日,中國科學院長春應用化學研究所研究員劉偉團隊在國際期刊Nature Communications發表題為Enantioselective adsorption on chiral ceramics with medium entropy》的研究論文。

在這里,研究團隊介紹了一種使用中熵陶瓷(MEC)的方法,特別是具有C40六方晶體結構的(CrMoTa)Si?,這種方法克服了熱穩定性和對映選擇性之間的權衡。

實驗驗證是通過使用石英晶體微天平(QCM)提供的,其中電極使用非反應磁控濺射技術涂覆了MEC薄膜。

手性特性通過透射電子顯微鏡和圓二色性進行了驗證。

密度泛函理論(DFT)計算表明,MEC薄膜的穩定性顯著高于高指數Cu表面。

通過高通量DFT計算和理論建模的結合,本研究展示了手性MEC對手性選擇性吸附的原型分子絲氨酸的高對映選擇性(42% ee)。

QCM結果顯示,在0-60 mM的濃度范圍內,L-絲氨酸的吸附量是D-絲氨酸的1.58倍。

這些發現展示了MEC在手性識別中的潛在應用。

圖文解讀
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圖1:CrSi?型陶瓷的結構和對映異構體吸附示意圖

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圖2:中熵陶瓷的結構和制備
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圖3:絲氨酸對映異構體在(CrMoTa)Si?(0001)表面的手性選擇性吸附

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圖4:絲氨酸對映異構體在(CrMoTa)Si?(0001)表面的競爭吸附
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圖5:對映選擇性吸附的變形能和電子結構分析
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圖6:絲氨酸在MEC薄膜上的對映選擇性吸附
文獻信息
Chen, C., Ma, Y., Yao, K.?et al.?Enantioselective adsorption on chiral ceramics with medium entropy.?Nat. Commun.?15, 10105 (2024).

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