研究概述全固態(tài)鋰金屬電池的進(jìn)步需要在固態(tài)電解質(zhì)(SSE)方面取得突破,以抑制在高電流密度和高容量(>3?mAh cm-2)下的鋰枝晶生長(zhǎng),并在晶體結(jié)構(gòu)、離子電導(dǎo)率和剛性等方面實(shí)現(xiàn)創(chuàng)新。基于此,2024年11月25日,加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士團(tuán)隊(duì)、Tsun-Kong Sham院士、馬里蘭大學(xué)莫一非教授以及美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室劉玨在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Nanotechnology上發(fā)表了以《Superionic conducting vacancy-rich β-Li3N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries》為題的研究論文。在本研究中,研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種具有超高離子電導(dǎo)率、高鋰兼容性和空氣穩(wěn)定的富含空位的β-Li3N固態(tài)電解質(zhì)。這種富含空位的β-Li3N固態(tài)電解質(zhì)在25°C下的離子電導(dǎo)率為2.14 × 10-3 S cm-1,超過(guò)了幾乎所有已報(bào)道的氮化物基固態(tài)電解質(zhì)并揭示了一種由Li和N空位介導(dǎo)的快速鋰離子遷移機(jī)制,該機(jī)制涉及空位觸發(fā)的活化能降低和移動(dòng)鋰離子數(shù)量增加。利用富含空位的β-Li3N的全固態(tài)鋰對(duì)稱(chēng)電池在高臨界電流密度(高達(dá)45 mA cm-2)和高容量(高達(dá)7.5 mAh cm-2)方面取得了突破,并在2,000次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了超穩(wěn)定的鋰剝離和沉積過(guò)程。富含空位的β-Li3N的高鋰兼容性機(jī)制被揭示為對(duì)鋰金屬的內(nèi)在穩(wěn)定性。此外,β-Li3N通過(guò)形成保護(hù)表面具有優(yōu)異的空氣穩(wěn)定性。使用富含空位的β-Li3N作為固態(tài)電解質(zhì)層和鋰鈷氧化物(LCO)及富鎳LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2(NCM83)正極的全固態(tài)鋰金屬電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能。對(duì)于LCO,在1.0 C下5,000次循環(huán)后,容量保持率為82.05%,容量為95.2 mAh g-1;對(duì)于NCM83,在1.0 C下3,500次循環(huán)后,容量保持率為92.5%,容量為153.6 mAh g-1,展示了極其穩(wěn)定的循環(huán)性能。使用富含空位的β-Li3N固態(tài)電解質(zhì)和NCM83正極,全固態(tài)鋰金屬電池成功實(shí)現(xiàn)了高達(dá)5.0 C的溫和快速充放電速率,保留了60.47%的容量。值得注意的是,這些電池表現(xiàn)出高的面容量,緊湊型顆粒電池約為5.0 mAh cm-2,全固態(tài)鋰金屬軟包電池約為2.2 mAh cm-2。圖文解讀圖1:晶體結(jié)構(gòu)和鋰離子擴(kuò)散性能。圖2: 鋰金屬和空氣的化學(xué)穩(wěn)定性。圖3: 全固態(tài)鋰金屬電池性能(NCM83正極)。文獻(xiàn)信息Li, W., Li, M., Wang, S.?et al.?Superionic conducting vacancy-rich β-Li3N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries.?Nat. Nanotechnol.?(2024).