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研究背景

鈣鈦礦氧化物在高溫電催化中的應用受到其活性有限的限制。

外析是一種智能策略，可以使鈣鈦礦表面富集高活性相，從而產生異質邊界。

然而，這種復雜架構的確切催化作用尚未明確。

基于此，2024年11月27日，中山大學黃繼杰與廈門大學孫毅飛團隊在國際期刊Journal of the American Chemical Society發表題為《Quantitative Unraveling of Exsolved Heteroboundaries for High-Temperature Electrocatalysis》的研究論文。

在本研究中，研究團隊對一系列鈣鈦礦薄膜平臺（La_0.4Ca_0.4Ti_0.94Ni_0.06O₃，LCTN）在外析異質納米顆粒（特別是Ni和NiO）增強下的CO₂電還原活性進行了定量分析。

通過多尺度電化學表征和密度泛函理論（DFT）計算，提供了明確的證據，表明NP/鈣鈦礦界面的邊界長度與CO₂RR活性嚴格相關。

NiO/LCTN邊界處每個活性位點的本征反應速率顯示，在800 °C下的最高周轉頻率（TOF）為7.05 ± 0.75 × 10⁴?s^-1，分別比Ni/LCTN和LCTN高出2.5倍和4個數量級。

第一性原理分子動力學（AIMD）證明，CO₂在NiO/LCTN邊界上的吸附利用了雙齒碳酸鹽模式，降低了解離能壘。

此外，氧交換速率得到了顯著提升，這與相鄰TiO₆八面體之間氧離子跳躍的促進有關。

進一步的近環境壓力X射線光電子能譜（NAP-XPS）在模型電解槽上的CO₂電解過程中揭示了異質邊界在穩定活性位點和增強催化性能中的關鍵作用。

圖文解讀

圖1：構建具有各種雜源邊界的CO₂RR催化平臺

圖2：將粉末催化平臺轉移到薄膜模式下

圖3：單個反應位點的性能測定

文獻信息

Quantitative Unraveling of Exsolved Heteroboundaries for High-Temperature Electrocatalysis,?Journal of the American Chemical Society,?2024.?

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/11/29/29657d699b/

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