CO₂還原反應（CO₂RR）是將二氧化碳轉化為有價值化學品的重要途徑，因其在減少溫室氣體排放和實現碳中和目標中的潛力，成為了當前研究的熱點。然而，CO₂RR的效率和選擇性受到多個因素的影響，其中氣體質量傳輸機制是關鍵挑戰之一。在傳統的批量電池中，氣體分布不均和反應界面局限性限制了其反應效率，這也使得在批量電池中獲得的催化劑性能難以遷移到高性能流動電池中。

為了解決這一問題，北京大學徐冰君/常曉俠等人提出了通過優化電極結構和提升電解質界面活性來改善CO₂RR性能的方案。具體而言，電極與液體表面之間形成的彎月面區域被認為在CO₂的傳輸和反應過程中扮演著重要角色。通過研究這一區域的氣體擴散和催化過程，科學家們發現，批量電池中的CO₂RR表現與流動電池相似，當反應主要發生在彎月面區域時，兩者之間的性能差異顯著減小。相關文章在《Science Advances》上發表題為“Bridging activity gaps between batch and flow reactor configurations in the electroreduction of carbon dioxide”的最新論文。

基于這一發現，研究者們開發了一種具有氣體通道的雙面氣體擴散電極，顯著提升了CO₂RR的電流密度，達到了640 mA/cm2（幾何電流密度），在KHCO₃電解質中實現了中性緩沖介質下的最高活性。這一成果為CO₂RR的高效催化提供了新的思路，也為流動電池的高性能催化劑開發奠定了基礎。

（1）實驗首次研究了批量電池中彎月面區域對CO₂還原反應（CO₂RR）性能的影響，發現該區域在CO₂RR中發揮了決定性作用，約50%的CO₂分子從疏水性氣體擴散層（GDL）擴散到催化劑層。
（2）實驗通過原位表面增強拉曼光譜（SERS）技術，揭示了彎月面區域獨占性地存在COad，而在完全浸沒區域，CuOx/(OH)y物種占主導地位，表明CO₂的質量傳輸方式對銅物種的分布具有重要影響。
（3）實驗開發了一種組裝型雙面氣體擴散電極（GDE），并通過在KHCO3電解質中測試，成功實現了640 mA/cm2（幾何電流密度）的CO₂RR部分電流密度，達到了中性緩沖介質中CO₂RR的最高活性。
（4）實驗表明，批量電池中主要在彎月面區域發生的CO₂RR與流動電池中的表現相似，彎月面區域的作用彌合了這兩種電池配置之間的性能差距，為催化劑從批量電池向流動電池的轉移提供了理論依據和技術路徑。

圖1 批量反應池中GDE液橋區域的研究。

圖2. 在批量電池中對氣體擴散機制的研究。

圖3. CO₂還原反應過程中銅在氣體擴散電極(GDE)上的物種分布。

圖4. 增強CO₂還原反應活性的結構化電極設計。

總之，本研究證明了在批量電池中，彎月面區域在CO₂還原反應（CO₂RR）中發揮了決定性作用，約50%的CO₂分子從疏水性氣體擴散層（GDL）擴散到催化劑層。

在批量電池中，只要反應主要發生在彎月面區域，批量電池和流動電池之間的CO₂RR性能差異就會大大消失，從而彌合了活性差距，并促進了這些電池配置之間催化研究成果的轉移。通過原位表面增強拉曼光譜（SERS）繪圖顯示，彎月面區域獨占性地存在COad，而在完全浸沒區域，CuOx/(OH)y占主導地位，表明CO₂的質量傳輸方式對銅物種的分布有重要影響。

基于這些見解，開發了一種組裝型GDE架構，采用商業銅微顆粒（Cu MPs），在KHCO3電解質中實現了640 mA/cm2（幾何電流密度）的部分電流密度，達到了中性緩沖介質中CO₂RR的最高活性，突出了組裝型GDE在高性能流動電池中的潛力。除了CO₂RR，組裝型GDE結構還可以促進其他涉及氣-液-固界面的反應，如氫氧化物還原反應（HOR）和氧還原反應（ORR）。

Qiwen Sun et al. ,Bridging activity gaps between batch and flow reactor configurations in the electroreduction of carbon dioxide.