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成果簡介

水傳播病原體（Waterborne pathogens），特別是新出現的抗生素耐藥細菌（ARB），可引起嚴重的傳染病，對公眾健康構成巨大威脅。然而，現有的水消毒技術往往不僅能源和化學密集型，而且在消除抗生素抗性基因（ARGs）方面效率低下。基于此，清華大學深圳國際研究生院/北京師范大學張軍特聘副研究員、清華大學深圳國際研究生院李曉巖教授和林琳副教授、澳門科技大學Songying Qu（共同通訊作者）等人報道了一個“化學（H₂O₂預處理）-物理（納米尖端電穿孔）-化學（?OH注射）”的順序電化學過程，該過程在滅活ARB和去除ARGs方面非常有效。

細菌首先在SnO_2-x/TiO₂陽極區域通過雙電子水氧化產生的H₂O₂進行預處理，以降低細菌外壁對電穿孔的防御。然后，“軟化”和“弱化”的細菌很容易被Pd-Au/TiO₂陰極區的電穿孔和同步注入通過三電子氧還原產生的豐富的?OH刺穿。包括核體和細胞質在內的細菌內含物被?OH氧化有效分解，導致整個細胞結構由內而外的被破壞。這種協同物理損傷和化學氧化的殺菌機制在短停留時間（~16 s）、高通量（~4.5 m³ h^-1 m^-2）和低能耗（~42.4 Wh m^-3）下連續運行15天，滅活了超過99.9999%的ARB和去除了約99%的ARGs。本工作開發了一種高效、無殘留的殺菌方法，其具有協同物理損傷和化學氧化作用，有可能在水消毒領域帶來革命性的進步。

相關工作以《Synergetic physical damage and chemical oxidation for highly efficient and residue-free water disinfection》為題發表在最新一期《Nature Water》上。

值得注意的是，該工作獲得中國科學技術大學俞漢青院士和李文衛教授在Nature Water上的實時點評！

圖文解讀

電極合成過程，觀察到的電極顏色變化初步用于監測制備過程。掃描電鏡（SEM）顯示，SnO_2-x/TiO₂具有包含多孔Ti泡沫基、TiO₂板間層和SnO_2-x覆蓋層的夾層結構。透射電鏡（TEM）表明，TiO₂板與SnO_2-x之間存在緊密的晶相接觸，表明存在強相互作用。對于Pd-Au/TiO₂，密集的TiO₂納米錐陣列（TiO₂-NCs）垂直豎立在Ti泡沫表面，其高度、底部直徑和頂部直徑分別為~2 μm、~450 nm和~40 nm。同時，平均尺寸約為6 nm的Pd-Au合金納米顆粒均勻而牢固地嵌埋在TiO₂-NCs表面上，特別是集中在高曲率納米針尖。

圖1.電極的合成和表征

電化學阻抗譜（EIS）結果表明，SnO_2-x和Pd-Au的引入顯著降低了SnO_2-x/TiO₂和Pd-Au/TiO₂的電阻，表明有效的電荷轉移。線性掃描伏安（LSV）曲線顯示，SnO_2-x/TiO₂表現出最大的氧化電流，并且出現了明顯的陰極位移。SnO_2-x/TiO₂的Tafel斜率最低，進一步驗證了最高的氧化反應動力學。檢測和計算發現，SnO_2-x/TiO₂的H₂O₂產率和法拉第效率（FE）分別高達~0.70 μmol min^-1和~58%，遠遠優于許多報道的陽極材料。同時，SnO_2-x/TiO₂具有優異的H₂O₂生成活性和循環生成H₂O₂的穩定性。

密度泛函理論（DFT）計算表明，SnO_2-x/TiO₂中靠近氧空位的Sn原子的Bader電荷高達~2.380，有利于Sn-OH的牢固結合。Sn原子捕獲OH^–并掠奪電子，其中電荷轉移數高達~0.82。吉布斯自由能圖表明，從*OH到*O₂H₂（2e^– WOR）的能壘（?G）僅為~1.2 eV，遠小于從*OH到*O（4e^– WOR）。火山圖顯示，SnO_2-x/TiO₂依賴于2e^– WOR的活性，進一步證實了H₂O₂析出的高活性和選擇性。

圖2.電極的電化學性能分析

通過將SnO_2-x/TiO₂陽極和Pd-Au/TiO₂陰極集成，作者組裝了一個流過式電催化過濾裝置，稱為陽極-陰極模式。模型病原菌，2種ARB，即耐四環素大腸桿菌（革蘭氏陰性）和耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（革蘭氏陽性），初始濃度為~10⁶菌落形成單位（CFU）ml^-1，在3 V電壓（~42.4 Wh m^-3能耗）、~16 s保留時間（~4.5 m³ h^-1 m^-2通量）和~10 μm電極孔徑的陽極-陰極模式下完全滅活（>99.9999%，~6.0 log還原）。

電壓過低（<3 V）難以誘導活性物質生成，引發納米針尖電穿孔；電壓過高（>3 V）容易導致嚴重的副反應，主要是析氧和析氫；較長的停留時間（≥16 s）和較小的電極孔徑（≤10 μm）有利于增加細菌與電極或活性物質的有效碰撞。陽極模式和陰極模式的抑菌率分別僅降低~1.7 log和~5.1 log，說明陽極區域的H₂O₂起輔助作用，陰極區域的電穿孔和ROS對細菌滅活起主要作用。陰極-陽極模式的抑菌率降低至~5.2 log，證明了H₂O₂預處理對隨后電穿孔和ROS介導的細菌有效滅活至關重要。

圖3.滅活效率

圖4.完全消毒性能

作者發明了一種策略，通過低濃度H₂O₂預處理來軟化和削弱外膜和肽聚糖壁。SnO_2-x/TiO₂陽極產生的H₂O₂由外向內滲透細胞膜，其中H₂O₂與H₂O₂分解產生的少量?OH與外膜及肽聚糖壁發生反應，并利用分子動力學（MD）模擬來定量分析。以革蘭氏陰性菌為例，采用LPS和1, 2-雙棕櫚酰-sn-甘油-3-磷酸乙醇胺（DPPE）構建了革蘭氏陰性菌的外膜模型，將摩爾比為9: 1的H₂O₂和?OH放置在外膜附近，進行200 ns自由MD模擬。H₂O₂和?OH在5 ns內迅速擴散到外膜表面，在~ 120 ns內穿透外膜。質量密度結果顯示，大部分?OH已滲透到DPPE中，在~190 ns后，大部分H₂O₂仍留在LPS中。結果表明，H₂O₂傾向于與LPS接觸反應，而?OH主要與DPPE接觸反應。

有限元模擬表明，具有高曲率針尖的納米錐陣列可有效地積累自由電荷，從而產生強大的局部電場（>1.2×10⁴ kV m^-1）。這種順序性“化學（H2O2預處理）-物理（納米針尖電穿孔）-化學（?OH注射）”的滅菌過程，引起細菌耐藥的抗生素，包括四環素和甲氧西林被有效降解，去除率和礦化率分別高達~99.9%和~56%。其他典型細菌甚至病毒，如枯草芽孢桿菌、無性李斯特菌、白色念珠菌、噬菌體MS₂等的滅活率>99.999%。此外，該直流式電催化水消毒裝置可有效消毒實際水（>99.99%），包括湖水、河水和地下水，并在長時間（>15天）連續運行消毒時具有優異的穩定性。

圖5.消毒機制

文獻信息

Synergetic physical damage and chemical oxidation for highly efficient and residue-free water disinfection. Nature Water, 2024

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/02/5aea006432/

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