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研究概述

全固態(tài)鋰金屬電池的進步需要在固態(tài)電解質(zhì)（SSE）方面取得突破，以抑制在高電流密度和高容量（>3?mAh cm^-2）下的鋰枝晶生長，并在晶體結(jié)構(gòu)、離子電導(dǎo)率和剛性等方面實現(xiàn)創(chuàng)新。

基于此，2024年11月25日，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士團隊、Tsun-Kong Sham院士、馬里蘭大學(xué)莫一非教授以及美國橡樹嶺國家實驗室劉玨在國際頂級期刊Nature Nanotechnology上發(fā)表了以《Superionic conducting vacancy-rich β-Li₃N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries》為題的研究論文。

在本研究中，研究團隊開發(fā)了一種具有超高離子電導(dǎo)率、高鋰兼容性和空氣穩(wěn)定的富含空位的β-Li₃N固態(tài)電解質(zhì)。

這種富含空位的β-Li₃N固態(tài)電解質(zhì)在25°C下的離子電導(dǎo)率為2.14 × 10^-3 S cm^-1，超過了幾乎所有已報道的氮化物基固態(tài)電解質(zhì)

并揭示了一種由Li和N空位介導(dǎo)的快速鋰離子遷移機制，該機制涉及空位觸發(fā)的活化能降低和移動鋰離子數(shù)量增加。

利用富含空位的β-Li₃N的全固態(tài)鋰對稱電池在高臨界電流密度（高達45 mA cm^-2）和高容量（高達7.5 mAh cm^-2）方面取得了突破，并在2,000次循環(huán)中實現(xiàn)了超穩(wěn)定的鋰剝離和沉積過程。

富含空位的β-Li₃N的高鋰兼容性機制被揭示為對鋰金屬的內(nèi)在穩(wěn)定性。

此外，β-Li₃N通過形成保護表面具有優(yōu)異的空氣穩(wěn)定性。

使用富含空位的β-Li₃N作為固態(tài)電解質(zhì)層和鋰鈷氧化物（LCO）及富鎳LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM83）正極的全固態(tài)鋰金屬電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能。

對于LCO，在1.0 C下5,000次循環(huán)后，容量保持率為82.05%，容量為95.2 mAh g^-1；對于NCM83，在1.0 C下3,500次循環(huán)后，容量保持率為92.5%，容量為153.6 mAh g^-1，展示了極其穩(wěn)定的循環(huán)性能。

使用富含空位的β-Li₃N固態(tài)電解質(zhì)和NCM83正極，全固態(tài)鋰金屬電池成功實現(xiàn)了高達5.0 C的溫和快速充放電速率，保留了60.47%的容量。

值得注意的是，這些電池表現(xiàn)出高的面容量，緊湊型顆粒電池約為5.0 mAh cm^-2，全固態(tài)鋰金屬軟包電池約為2.2 mAh cm^-2。

圖文解讀

圖1：晶體結(jié)構(gòu)和鋰離子擴散性能。

圖2: 鋰金屬和空氣的化學(xué)穩(wěn)定性。

圖3: 全固態(tài)鋰金屬電池性能（NCM83正極）。

文獻信息

Li, W., Li, M., Wang, S.?et al.?Superionic conducting vacancy-rich β-Li₃N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries.?Nat. Nanotechnol.?(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/03/3aa648cd8a/

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