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研究背景

光電化學水分解（PEC水分解）是一種將太陽能轉化為清潔氫能的有前景的方法，而氧演化反應（OER）在光陽極中作為PEC水分解的核心反應之一，因其較慢的反應動力學成為限制水分解效率的主要瓶頸。赤鐵礦（Fe₂O₃）因其無毒、成本低、化學和機械穩定性好等優點，成為研究人員關注的潛力光陽極材料。然而，Fe₂O₃在PEC水分解中仍面臨許多挑戰，包括狹窄的可見光吸收范圍、較高的光生電子-空穴復合率、低的光生電子-空穴壽命以及特別大的OER過電位，這些問題嚴重制約了其性能的提升。因此，探索Fe₂O₃-水界面的本質及其水氧化的反應機制成為提高Fe₂O₃光陽極性能的關鍵。

針對這些問題，研究人員已開展了大量理論和實驗研究，并在多個方面取得了進展，但Fe₂O₃在PEC水分解中的效率仍未達到理論極限。近年來，一些理論模擬揭示了水氧化過程中的關鍵中間體，如羥基（*OH）、鐵氧基（Fe=O）和過氧（O-O）物種，但由于實驗條件下的界面復雜性和傳統模擬方法的局限，關于Fe₂O₃-水界面的反應機制仍不完全明確。

成果簡介

為了解決這一難題，長安大學李宇亮、周朝暉教授以及上海交通大學國家杰青楊曉偉教授等人在Nature Communications期刊上發表了題為“Identifying key intermediates for the oxygen evolution reaction on hematite using ab-initio molecular dynamics”的最新論文。研究人員通過從頭計算分子動力學（AIMD）模擬，提出了一種新的反應機制，揭示了不同中間體在非溶劑化和溶劑化Fe₂O₃（0001）表面上的穩定性，并提出了O2脫附在氧演化反應中的潛在作用，這一研究為進一步設計高效Fe₂O₃光陽極材料提供了新的思路。

研究亮點

（1）實驗首次提出了Fe終端Fe₂O₃（0001）表面上氧演化反應（OER）的全面反應機制，并通過AIMD模擬在非溶劑化和溶劑化表面上確定了關鍵反應中間體。
（2）實驗通過基于密度泛函理論（DFT）的AIMD模擬，系統地探討了Fe₂O₃表面在不同溶劑化條件下的OER反應過程，揭示了中間體的變化及其對整體反應機制的影響。結果顯示，水溶劑對OER中間體及反應路徑有顯著作用，影響了反應的動力學和能量分布。
（3）研究進一步提出，O2脫附在氧演化反應中的關鍵作用，O2吸附可能會阻礙反應位點的暴露并增加表面疏水性，從而導致不利的氧演化路徑。該發現為進一步優化Fe₂O₃光陽極材料提供了重要的理論依據。
（4）通過與實驗觀察結果的對比，提出的反應機制與現有實驗數據高度一致，驗證了AIMD模擬在預測水氧化反應中的有效性，為理解Fe₂O₃水氧化的本質及優化光電化學水分解性能提供了新的思路。

圖文解讀

圖1：Fe終端Fe₂O₃（0001）表面上氧演化反應機制的示意圖。

圖2：通過AIMD模擬確定的非溶劑化Fe終端Fe₂O₃（0001）表面上氧演化反應的中間體。

圖3：非溶劑化表面上的HOMO電荷密度分布。

圖4：非溶劑化Fe終端Fe₂O₃（0001）表面上氧演化反應的自由能圖，圖中標記了誤差條，即每個中間體從模擬軌跡中采樣的一組快照的DFT能量標準差。

圖5：通過AIMD模擬確定的溶劑化Fe終端Fe₂O₃（0001）表面上氧演化反應的中間體。

圖6：溶劑化Fe終端Fe₂O₃（0001）表面上氧演化反應的自由能圖，圖中標記了誤差條，即每個中間體從模擬軌跡中采樣的一組快照的DFT能量標準差。

圖7：非溶劑化和溶劑化Fe終端Fe₂O₃（0001）表面的結構模型。

結論展望

本研究揭示了赤鐵礦（Fe₂O₃）光陽極在光電化學水分解中的氧演化反應（OER）機制，尤其是Fe-終端Fe₂O₃（0001）表面的反應路徑。通過AIMD模擬，我們系統地識別了關鍵的反應中間體，并比較了非溶劑化和溶劑化表面上的機制差異。

研究結果表明，水溶劑對中間體的穩定性和整體反應機制具有重要影響，且O2脫附在反應過程中可能扮演著關鍵角色。該發現不僅深化了對Fe₂O₃-水界面的理解，也為設計高效的Fe₂O₃光陽極材料提供了新的思路。此外，本文還強調了氫鍵網絡在水氧化過程中的重要性，提示未來應考慮在材料設計中加強與水溶劑的相互作用，以提高反應效率。

總體而言，本文為探索和優化Fe₂O₃及其他光電化學材料的性能提供了理論指導，具有重要的科學價值與應用前景，有助于推動太陽能水分解技術的實際應用。

文獻信息

Identifying key intermediates for the oxygen evolution reaction on hematite using ab-initio molecular dynamics. Nat Commun 15, 10411 (2024).

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/03/7be57cf162/

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