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研究背景

丙烯（C₃H₆）是化學工業中重要的基礎原料，因廣泛應用于聚丙烯生產等領域而備受關注。與傳統的蒸汽裂解方法相比，分子篩膜技術因其高效、節能的分離性能而成為近年來研究熱點。然而，丙烯與丙烷（C3H8）的物理化學性質極為相似，使得丙烯/丙烷的分離成為最耗能的工業過程之一。此外，現有的分子篩膜材料，如沸石和碳分子篩膜，分離能力有限，且易受丙烯“孔道中毒”問題影響。傳統金屬有機框架（MOF）膜材料因晶粒間結合弱、晶格柔性高以及抗磨損性能差等問題，進一步限制了其工業化應用潛力，從而帶來了制備高選擇性、高耐久性且易于規模化MOF膜的重大挑戰。

成果簡介

為了解決這一難題，中國科學院大連化學物理研究所首席研究員，國家杰出青年基金獲得者（2007）楊維慎教授以及彭媛副研究員等人攜手在Nature Communications期刊上發表了題為“Metal-organic framework membranes with scale-like structure for efficient propylene/propane separation”的最新論文。該團隊受自然界耐磨結構的啟發，設計并制備了一種具有切向-法向交織結構（TN-ZIF-67）的ZIF-67膜。通過將TN-α-氫氧化鈷納米片部分轉化為ZIF-67晶粒，該團隊成功消除了晶間缺陷，并限制了晶格柔性。

同時，膜表面的凸起結構顯著增強了抗磨損能力。利用這一創新設計，TN-ZIF-67膜在丙烯/丙烷混合物分離中表現出分離因子高達221的優異性能，且在儲存1.5年或經反復打磨后，分離性能保持不變。此外，該膜可進一步擴展至直徑4?mm的管狀基底上，展現了良好的規模化制備潛力。

研究亮點

1. 實驗首次開發了具有切向-法向交織結構的ZIF-67膜（TN-ZIF-67）：借鑒生物界耐磨結構的啟發，實驗設計了一種新型TN-ZIF-67膜。該膜具備顯著的晶間缺陷消除能力、部分ZIF-67晶格柔性限制，以及膜表面抗磨損性能的提升。通過這一創新設計，實現了一步獲取聚合級丙烯的新方法。

2. 實驗通過優化膜的結構設計，實現了優異的分離性能和機械穩定性：實驗結果顯示，TN-ZIF-67膜在丙烯/丙烷混合物分離中的分離因子高達221，處于目前ZIF-67膜和MOF膜系列的領先水平。此外，膜在儲存1.5年后仍保持分離性能穩定，并且在經歷多次打磨后依然不受影響，充分驗證了其機械耐久性和抗磨性。

3. 實驗成功將膜結構擴展至工業可行的規模化應用：TN-ZIF-67膜成功擴展到直徑為4?mm的管狀基底上，為未來工業化分離過程提供了可行的技術路徑。

圖文解讀

圖1 | TN-ZIF-67膜示意圖。

圖2 | TN-ZIF-67膜的表征。

圖3 | NS-ZIF-67和ZIF-67-CP的表征。

圖4 | TN-ZIF-67膜的氣體分離性能。

圖5 | TN-ZIF-67膜的抗磨性能。

圖6 | TN-ZIF-67管狀膜的表征及氣體分離性能。

結論展望

受生物界耐磨表面凹坑結構的啟發，本研究通過中斷金屬氫氧化物前驅體轉化策略，提出了一種具有獨特切向和法向交織結構（TN-ZIF-67）的ZIF-67膜。在這種膜結構中，切向的ZIF-67前驅體復合構型顯現出理想的晶間缺陷消除效果和顯著的ZIF-67晶格柔性限制效果。結合這兩個優點，獲得的膜在丙烯/丙烷（C3H6/C3H8）分離中表現出高達220以上的混合分離因子（SF），且即使在存儲1.5年后仍能保持性能不變。同時，法向方向的構型在很大程度上賦予了膜的耐磨性能。憑借這一特性，該膜在用砂紙打磨三次后仍能很好地保持C3H6/C3H8的分離性能。

此外，該前驅體介導的轉化策略易于擴展，成功在直徑為4毫米的管狀基底上構建了高質量的TN-ZIF-67膜，并實現了良好的C3H6/C3H8分離性能。研究展示了兩種類型的膜，即平板膜（具體為圓盤膜）和管狀膜（具體為毛細管膜）。平板膜的填充密度（100?~?300 m2/m3）低于毛細管膜（~1000 m2/m3）。C3H6通過圓盤膜和毛細管膜的滲透性分別約為26.4 GPU和53 GPU，這意味著使用平板膜時需要增加6到20倍的膜面積，從而提高了膜的成本壓力。從另一個方面來看，圓盤膜的C3H6/C3H8分離因子遠超毛細管膜。理論上，平板膜的使用可以實現一步法獲得聚合物級丙烯，從而顯著簡化分離過程步驟。兩種膜各具獨特優勢。在實際應用中，目前全球僅實現了管狀膜（通常基底外徑12毫米，內徑8毫米）及其膜組件的商業化。我們預計，由于技術的成熟性，毛細管膜在未來工業規模化中更容易實現，這有助于提供明確的行業標準參考并降低開發成本。

文獻信息

Shu, L., Peng, Y., Zhu, C. et al. Metal-organic framework membranes with scale-like structure for efficient propylene/propane separation. Nat Commun 15, 10437 (2024).

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