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大佬！他，80后「三院院士」，博士未畢業即馬普所課題組長，發表第48篇Nat. Commun.！

成果展示

水表面的化學性質以增強的反應活性、明顯的選擇性和受限的反應幾何形狀為特征，為化學和材料合成提供了巨大的潛力。然而，目前對穩定的氣-水界面的要求限制了水表面合成的應用，限制了其更廣泛的合成應用。

基于此，德國德累斯頓工業大學/上海交通大學馮新亮院士（通訊作者）等人報道了利用膠束模擬水表面化學的方法，其中化學反應性和選擇性與在水表面化學中觀察到的相似。通過利用帶電（陰離子/陽離子）表面活性劑分子的自組裝，使其超過臨界膠束濃度（CMC），從而形成膠束超分子結構。在這些膠束中，疏水核模擬了類似空氣的環境，而表面活性劑頭部基團周圍的水層作為界面，反映了在水表面化學中發現的條件。

氨基取代的卟啉分子在膠束表面預先組織成J-聚集的堆積結構，由膠束的帶電頭基促進，這種具有優先取向的獨特受限幾何結構導致了膠束表面的反應性和選擇性。作者采用原位和非原位技術來監測自組裝動力學和表面電荷動力學，促進在膠束表面上選擇性亞胺產物的多層生長。該方法在涉及亞胺、亞胺、酰胺、唑類（包括噻唑、咪唑和惡唑）、吡啶和酸酐鍵的各種可逆和不可逆化學反應中具有卓越的選擇性（≥99%）和優異的產率（≥92%）。

此外，作者還展示了通過在膠束表面上控制卟啉基單體的逐步順序組裝，成功地在水中合成了結晶二維（2D）聚合物薄層。其中，以陰離子表面活性劑油酰硫酸鈉（SOS）和陽離子表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）分別制備了二維聚亞胺（2DPI）和二維聚苯并咪唑（2DPBI），得到了以2DPI和2DPBI為∽2.0 μm、厚度分別為15 nm和18 nm的均勻圓形片狀材料。高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）顯示2DPI和2DPBI具有明確的方形晶格的高度結晶結構。該策略極大地拓寬了水表面化學的可及性，用于廣泛的化學合成。

相關工作以《Mimicking on-water surface synthesis through micellar interfaces》為題發表在最新一期《Nature Communications》上。馮新亮院士，他，1980年生于安徽歙縣，2004年獲得上海交通大學碩士學位，2008年獲得德國馬普高分子研究所博士學位。2007年德國馬普高分子研究所課題組組長，2011年上海交通大學化學化工學院特聘教授，2012年德國馬普高分子研究所杰出課題組組長。2019年（39歲）當選歐洲科學院院士，2021年當選德國工程院院士，2024年當選德國科學院Leopoldina化學部院士，也是最年輕的“三院”院士之一。德國德累斯頓工業大學首席教授、在德國獲得化學學科終身教職的華人第一人。

值得注意的是，這也是馮新亮院士發表的第48篇Nature Communications！

圖文解讀

通過超臨界膠束濃度（CMC）的帶電表面活性劑分子自組裝，形成膠束超分子結構，并構建一個具有疏水核和表面活性劑頭基團周圍水分子的環境，從而設計一個模擬水表面化學的界面。利用這些膠束設計的水表面的化學反應活性和選擇性通過模型反應進行檢驗，在室溫環境條件下，在水介質中采用三步順序組裝過程。在步驟I中，通過將SOS溶解在超過其臨界膠束濃度（CMC）1.7 mmol/L的水溶液中構建了陰離子表面活性劑油酰硫酸鈉（SOS）的膠束。當超過CMC時，表面活性劑分子自發聚成膠束，平均水動力直徑約223 nm。

圖1. 膠束界面模擬水表面合成

在膠束形成后，步驟II需要將質子化的4-(5, 10, 15-三苯基卟啉-20-基)苯胺（R1）分子（pH約1.2）引入水溶液中。在加入R1分子30 min后，膠束表面上的這種預組裝結構導致膠束尺寸增加到平均流體動力學直徑約295 nm，表明質子化的R1分子通過靜電相互作用有效地屏蔽了SOS陰離子膠束的負表面電荷。

圖2. J-聚集的R1在膠束表面上的預組裝

在步驟III中，萘四羧酸二酐（R2）反應物分子被引入水溶液。R2的加入在1 min內，引起了快速而明顯的顏色轉變，表明R1和R2之間有效的化學反應形成了亞胺鍵。DLS分析表明，膠束整體尺寸增大，10 h后膠束尺寸達到約1 μm。在完成步驟III后，熒光共聚焦顯微鏡測量顯示膠束邊界處（即表面）SSC-1發出明亮的熒光，證實了中空核。向水溶液中加入R2 10 h后，利用THF溶劑洗滌膠束組裝結構以去除表面活性劑，在高真空下干燥該產品，得到1.3 mg的分離質量。

圖3. 電荷驅動膠束界面促進多層吸附

作者將這種方法擴展到涉及卟啉分子的各種化學反應，包括亞胺、亞胺、酰胺、唑（特別是噻唑、咪唑和惡唑）、吡啶和酸酐的形成。根據每個反應所需的pH條件，可以選擇陰離子或陽離子膠束，這兩種膠束都具有反應性和選擇性。該擴展包括14個不同的位點選擇性反應范圍，在所有位點選擇性反應中實現了極高的選擇性（≥99%）和優異的產率（≥92%）。在整體水相合成中，使用SOS和CTAB表面活性劑膠束實現了SSC-1和SSC-10分離產率的93%（6.5 mg）和94%（5.4 mg）。

圖4. 膠束表面各種化學反應中的反應性和選擇性

以5, 10, 15, 20-（四-4-氨基苯基）卟啉（M1）和2, 5-二羥基對苯二醛（M2）為單體合成了二維聚亞胺（2DPI）。以5, 10, 15, 20-（四-4-羧基苯基）卟啉（M3）和1, 2, 4, 5-苯四胺（M4）為單體合成二維聚苯并咪唑（2DPBI）。2D聚合遵循類似的從步驟1到步驟3的逐步反應。經過18 h的2D聚合后，利用THF溶劑清洗，以去除表面活性劑和任何多余的未反應單體，在100 °C下干燥過夜。2DPI和2DPBI的光學顯微鏡圖像和FE-SEM圖像分別呈現出均勻尺寸為~2 μm和~1 μm的圓形片狀形貌。AFM測量表明，2DPI的厚度約15.7 nm，2DPBI的厚度約8.8 nm，表明形成了層狀堆疊的2D聚合物。

圖5. 合成2DPs的形態和結構表征

文獻信息

Mimicking on-water surface synthesis through micellar interfaces. Nature Communications, 2024,

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