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新途徑!中山大學(xué),新發(fā)Nature子刊!

水氧化為過氧化氫(H2O2)的生產(chǎn)提供了一種有前景的途徑。然而,依賴堿性碳酸氫鹽電解液作為中間體存在局限性,例如H2O2分解和狹窄的pH(7-9)有效范圍,限制了其在更寬的pH范圍內(nèi)的實(shí)用性。

2024年12月2日,中山大學(xué)胡卓鋒副教授在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications發(fā)表題為《Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes》的研究論文,Ruilin Wang為論文第一作者,胡卓鋒副教授為論文通訊作者。

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胡卓鋒,中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院副教授。2008年、2011年本碩畢業(yè)于中山大學(xué),碩士期間師從國(guó)際電化學(xué)專家沈培康教授。2014年在香港中文大學(xué)博士畢業(yè),師從國(guó)際光催化專家余濟(jì)美教授。2014-2018年在香港中文大學(xué)擔(dān)任研究助理。2018年加入中山大學(xué)。

研究方向?yàn)樵丶t磷環(huán)境催化劑;水熱碳環(huán)境催化劑;分子氧活化與高級(jí)氧化水處理;二電子水氧化CO2還原;泛函密度材料模擬計(jì)算(VASP)。已發(fā)表論文73篇,第一/通訊作者論文57篇,授權(quán)專利9項(xiàng)。

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這項(xiàng)研究揭示了一種晶體OH介導(dǎo)途徑,穩(wěn)定SO4OH*作為關(guān)鍵中間體。

堿式碳酸銅(Cu2(OH)2CO3)片常見于文物中,具有在中性或酸性非碳酸氫鹽電解液中產(chǎn)生H2O2的能力。

通過利用這種晶體OH介導(dǎo)策略,可以在Na2SO4電解液中產(chǎn)生大量H2O2

值得注意的是,在50 mL 0.5M Na2SO4電解液中,H2O2生成速率在3.4 V下可以達(dá)到64.35 μmol h1。

這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了催化劑中晶體部分在催化2e?水氧化反應(yīng)中的重要性,為未來的研究提供了寶貴的見解。

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圖1:Cu2(OH)2CO3片狀電極在水氧化途徑中產(chǎn)生H2O2的性能

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圖2:Cu2(OH)2CO3片狀電極的表征

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圖3:Cu2(OH)2CO3片狀電極的電化學(xué)性能

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圖4:Cu2(OH)2CO3片狀電極活性組分的研究

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圖5:通過OH*的直接途徑和通過SO4*的間接途徑

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圖6:Cu2(OH)2CO3上H2O2生成過程的圖解

綜上,這項(xiàng)研究提出了一種通過非碳酸鹽電解液中的兩電子水氧化反應(yīng)生產(chǎn)過氧化氫的新方法,利用堿式銅碳酸鹽(Cu2(OH)2CO3)片劑作為催化劑,在中性或酸性條件下實(shí)現(xiàn)了高效過氧化氫的生成。

該研究不僅提高了H2O2的生產(chǎn)效率和法拉第效率,而且拓寬了H2O2在更廣泛pH范圍中的應(yīng)用前景,對(duì)于化學(xué)制造、生物醫(yī)學(xué)工程、能源技術(shù)和環(huán)境修復(fù)等領(lǐng)域具有重要意義。

Wang, R., Luo, H., Duan, C.?et al. Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes.

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