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研究背景

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）近年來取得了顯著的效率提升，單結電池效率突破26%，而鈣鈦礦-硅串聯電池效率更是超過34%。然而，PSCs的商業化進程仍面臨重要挑戰，其中之一是電荷傳輸層（CTLs）與鈣鈦礦吸收層之間的異質界面穩定性問題。盡管已有一些界面優化策略，但鈣鈦礦與金屬氧化物（MeOx）電荷傳輸層之間的相互作用及其退化機制仍未得到充分理解。因此，研究界面粘結與降解之間的關系，探索如何在提高界面粘結強度的同時抑制化學降解，成為提升PSCs效率與穩定性的關鍵。

成果簡介

基于此，新加坡國立大學侯毅教授團隊等人提出了一種優化鈣鈦礦太陽能電池界面穩定性的策略，實現了界面粘結強度與化學降解的平衡，顯著提高了太陽能電池的效率（最高達25.6%）和長期穩定性。該研究以《Determining the bonding-degradation trade-off at heterointerfaces for increased efficiency and stability of perovskite solar cells》為題，發表在《Nature Energy》期刊上。

2024年1月12日，新加坡國立大學(NUS)侯毅教授發表Nature Energy：

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2024年3月4日，新加坡國立大學(NUS)侯毅教授團隊發表Nature：

研究亮點

1、創新的界面優化策略：通過引入Me-4PACz和DCZ-4P分子，有效增強了鈣鈦礦與金屬氧化物電荷傳輸層（CTLs）之間的界面粘結力，同時通過磷酸基團的引入抑制了界面處的化學降解反應，為鈣鈦礦太陽能電池的穩定性提供了新的設計思路。

2、顯著提高效率與穩定性：優化后的鈣鈦礦太陽能電池實現了最高25.6%的光電轉換效率，并在長達1000小時的標準測試下保持了90%的初始性能。

3、界面退化機制深入分析：研究揭示了鈣鈦礦與金屬氧化物電荷傳輸層異質界面的退化機制，提出界面粘結與化學降解之間的權衡關系，填補了鈣鈦礦太陽能電池界面交互作用與退化過程理解的空白，推動了材料和器件穩定性研究的進一步發展。

圖文導讀

圖1 脫粘技術與界面粘結方法學

圖1a展示了通過高真空環境下的界面粘結過程，鈣鈦礦薄膜與金屬氧化物電荷傳輸層在高溫條件下牢固結合。該過程中，兩個鈣鈦礦半電池通過熱壓合并，形成了強粘結的界面，能夠模擬實際鈣鈦礦太陽能電池的制備過程。

在隨后的脫粘過程中，研究通過施加張力使界面分離，揭示了不同金屬氧化物電荷傳輸層（如ZnOx、TiOx、NiOx等）與鈣鈦礦吸收層之間的粘結強度。圖1b通過掃描電子顯微鏡（SEM）展示了在不同條件下粘結的鈣鈦礦薄膜的形貌差異，比較了真空條件與常規大氣條件下鈣鈦礦薄膜的結晶質量，表明真空條件下形成的鈣鈦礦薄膜具有更高的結晶度和更低的PbI₂含量。

圖1c則通過X射線衍射（XRD）圖譜比較了兩種條件下鈣鈦礦薄膜的PbI₂衍射峰強度，證明了在真空條件下鈣鈦礦薄膜的晶體結構更為穩定。圖1d展示了使用雙懸臂梁（DCB）測試方法測定的不同界面粘結強度數據，表明ZnOx與鈣鈦礦的界面粘結強度最高，而TiOx的界面粘結強度最低，這為進一步優化界面設計提供了重要依據。

圖 2 ?鈣鈦礦脫粘后的可視化表征

圖2展示了在不同金屬氧化物（MeO_x）電荷傳輸層上揭示的鈣鈦礦薄膜的形貌和光電特性。圖2a和2b通過掃描電子顯微鏡（SEM）和原子力顯微鏡（AFM）分別展示了不同金屬氧化物（如ZnO_x、MoO_x、NiO_x、TiO_x）上鈣鈦礦薄膜的表面形貌。SEM圖像揭示了在ZnO_x電荷傳輸層上的鈣鈦礦薄膜表面存在明顯的空洞和不規則的六角形雜質，而這些雜質被元素分析確認是PbI₂，這表明界面交互作用強烈，導致了鈣鈦礦結晶過程中的PbI₂積聚。

相較之下，NiO_x和TiO_x上的鈣鈦礦薄膜表面較為均勻，空洞和雜質較少，顯示出不同金屬氧化物對鈣鈦礦薄膜生長的影響。圖2c展示了通過共聚焦光致發光（PL）映射測量不同界面上鈣鈦礦薄膜的光電特性。結果顯示，從ZnO_x到TiO_x，鈣鈦礦薄膜的PL強度逐漸增加，且光致發光的均勻性也有所提升，特別是在TiO_x界面上，表現出最高的PL強度，表明該界面對鈣鈦礦薄膜的電子性質影響較小。

圖2d和2e則通過開爾文探針力顯微鏡（KPFM）測量了不同界面鈣鈦礦薄膜的表面電勢分布，發現ZnO_x界面上的鈣鈦礦薄膜存在明顯的表面電勢不均勻性，而TiO_x界面的電勢分布則較為均勻，進一步支持了不同電荷傳輸層對電子傳輸和界面穩定性的不同影響。整體來看，圖2提供了關于金屬氧化物電荷傳輸層對鈣鈦礦薄膜形貌和光電性能影響的深入分析，為優化界面設計提供了重要的實驗依據。

圖3 界面化學反應特征

圖3a通過X射線光電子能譜（XPS）分析，比較了鈣鈦礦薄膜在不同金屬氧化物電荷傳輸層（如ZnO_x、MoO_x、NiO_x、TiO_x）上的表面化學狀態。結果顯示，在ZnO_x界面上的鈣鈦礦薄膜中，Pb 4f和I 3d的結合能出現了正向位移，表明鈣鈦礦中的A⁺和I^?離子發生了遷移，轉化為PbI₂，顯示出明顯的化學退化。相較之下，TiO_x界面上的鈣鈦礦薄膜退化較輕，PbI₂的形成較少，表明該界面的化學反應較為溫和。

圖3b進一步展示了界面粘結強度與界面質子轉移反應強度的相關性。通過測量不同界面鈣鈦礦薄膜的退化程度，研究發現較強的界面粘結通常伴隨著更強的質子轉移反應，這種反應會加劇界面退化并導致初期缺陷的形成。圖3c和3d則通過X射線吸收精細結構（XAFS）分析，探討了ZnO_x界面在鈣鈦礦晶體生長過程中的變化。

結果表明，ZnO_x在與鈣鈦礦接觸后發生了氧空位形成，并轉變為Zn(OH)₂，進一步證實了金屬氧化物與鈣鈦礦界面之間的化學交互作用。圖3e和3f展示了不同界面在熱老化（85 °C）和光照老化（1-sun）條件下的退化過程。熱老化加劇了鈣鈦礦中PbI₂的生成，而光照老化則導致更多的金屬Pb積累。

圖4 異質界面特性與鈣鈦礦太陽能電池性能

圖4a展示了Me-4PACz、DCZ-4P和D4P處理后的Pero-NiO_x界面粘結強度與質子轉移反應強度的對比。D4P處理后的界面顯示出顯著增強的界面粘結力（約1.12 J/m2），相比于單獨使用Me-4PACz（0.41 J/m2）和DCZ-4P（0.98 J/m2），D4P在增強界面粘結的同時，抑制了過強的質子轉移反應，解決了傳統界面改性方法中存在的“粘結強度與退化反應之間的矛盾”。

圖4b為Me-4PACz-NiO_x與D4P–NiO_x界面結構示意圖，說明D4P通過引入額外的磷酸基團，有效改善了界面結合強度，同時減少了有害的界面化學反應。圖4c為ToF-SIMS分析結果，顯示D4P在NiO_x表面形成的磷酸化物層有助于進一步加強界面穩定性，減少了FA脫質子化等退化反應。圖4d通過紅外反射吸收光譜（IRRAS）進一步驗證了D4P在界面上的磷酸基團的存在，并顯示出D4P層顯著增強了界面的親水性，有助于減少界面缺陷。

圖4e和4f分別展示了Me-4PACz-NiO_x和D4P-NiO_x電池的J-V曲線及PCE統計數據，表明D4P-NiO_x結構的太陽能電池在性能上有所提升，PCE達25.6%，明顯優于Me-4PACz-NiO_x（24.25%）。圖4g展示了在嚴格的熱循環測試中，D4P-NiO_x結構的電池在500個循環后保持了95%的初始效率，而Me-4PACz-NiO_x僅保持54%。這些結果表明，D4P界面改性顯著提升了鈣鈦礦太陽能電池的穩定性和效率，展現了優異的長期性能。

結論展望

本研究通過優化鈣鈦礦與金屬氧化物電荷傳輸層（MeOx）之間的界面，提出了一種有效的策略，在提升太陽能電池效率的同時顯著增強其長期穩定性。通過引入Me-4PACz和DCZ-4P分子混合物（D4P），增強了界面粘結力，同時抑制了化學退化反應，成功解決了界面粘結強度與退化反應之間的權衡問題。這一策略不僅提升了太陽能電池的光電轉換效率（最高25.6%），還提高了其在長時間老化和熱循環條件下的穩定性。隨著界面工程技術的不斷進步，鈣鈦礦太陽能電池的商業化應用前景愈加廣闊，尤其是在高效、低成本的太陽能發電技術中，具有巨大的潛力。

文獻信息

Determining the bonding-degradation trade-off at heterointerfaces for increased efficiency and stability of perovskite solar cells. Nature Energy,

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