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鋰硫（Li-S）電池因其卓越的理論能量密度和元素硫的高自然豐度而被視為下一代能源存儲系統的最有希望的候選者之一。然而，Li-S電池在實際應用中面臨著硫利用率低、自放電、顯著的容量損失、循環穩定性差和庫侖效率低等挑戰，這些問題主要源于在充放電過程中產生的鋰多硫化物（LiPS）中間體的溶解和擴散所誘導的穿梭效應。

在此，南京理工大學付永勝、朱俊武，弗里堡大學Ali Coskun，湘潭大學歐陽曉平等人闡明了Li₂S晶體在Ni基電催化劑SANi表面生長后在Li₂S晶體/LiPS界面處的反應機理，揭示了Li₂S（100）表面將LiPS轉化為Li₂S的自催化活性。

具體來說，作者計算了三種不同Li₂S晶面下SANi的界面能，并研究了Li₂S晶面與LiPS的相互作用。此外，射線衍射（XRD）分析也揭示了在20°-24°處的擴散峰強度與LiPS濃度之間的直接相關關系，從而為跟蹤循環過程中LiPS濃度的變化提供了堅實的證據。Li₂S（100）表面的自催化活性大大減少了從LiPS到Li₂S的反應途徑。

基于此，與使用CNTs/PP隔板的電池相比，SANi-CNTs/PP隔板表現出更好的容量和長循環穩定性，從而強調了Li₂S的自催化活性對Li-S電池性能的影響。

圖1. 機制分析

總之，該工作揭示了鋰-硫電池中Li₂S晶體在（100）晶面上的自催化生長機制。結果顯示，該種自催化生長能夠顯著加速LiPS在Li₂S晶體/LiPS界面的轉化動力學。通過使用單原子鎳（SANi）電催化劑， Li2S（100）晶面具有更高的自催化活性，能夠促進LiPS的分解。

此外，采用SANi-CNTs/PP作為隔膜的鋰-硫電池展現出了優異的電化學性能，包括高比容量、良好的循環穩定性和優越的倍率性能。因此，該工作為控制鋰-硫電池中固態-固態轉換反應的動力學提供了重要的見解，并為實際應用中的高性能鋰-硫電池的設計和優化提供了潛在的策略。

圖2. 匹配SANi-CNTs/PP隔膜的Li?S電池的電化學性能

Unveiling the autocatalytic growth of Li2S crystals at the solid-liquid interface in lithium-sulfur batteries, Nature Communications 2024?

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