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有限的柔性、復雜的制造過程、高成本和不足的性能是限制柔性無機熱電材料在可穿戴電子設備和其他高端冷卻應用中的規(guī)模化和商業(yè)化的主要因素。

在此，澳大利亞昆士蘭科技大學陳志剛教授和史曉磊博士等人開發(fā)了一種創(chuàng)新且成本效益高的技術支持，該技術整合了溶劑熱法、絲網(wǎng)印刷和燒結技術，以生產(chǎn)無機柔性熱電薄膜。本文的可印刷薄膜由Bi₂Te₃基納米片作為高度取向的晶粒和Te納米棒作為“納米粘合劑”，展現(xiàn)出了卓越的熱電性能，適用于可印刷薄膜，具有良好的柔韌性、大規(guī)模制造能力和低成本。同時，作者構建了一個由可印刷的n型Bi₂Te₃基和p型Bi_0.4Sb_1.6Te₃薄膜組裝的柔性熱電裝置，實現(xiàn)了>3 μW cm^?2?K^?2的歸一化功率密度，位居絲網(wǎng)印刷設備中的最高水平。此外，這項技術可以擴展到其他無機熱電薄膜系統(tǒng)，如Ag₂Se，顯示出廣泛的適用性。

相關文章以“Nanobinders advance screen-printed flexible thermoelectrics”為題發(fā)表在Science上。

【研究背景】

隨著可穿戴電子設備的日益增多，可持續(xù)充電和冷卻技術越來越受到關注。特別是，可穿戴柔性熱電設備（F-TEDs）作為可穿戴電子設備的可持續(xù)能源或制冷設備具有潛力。F-TEDs可以舒適地佩戴在皮膚上，并通過利用人體與環(huán)境之間的溫差自動產(chǎn)生電能。為了提高F-TEDs的實用性，所使用的熱電材料必須在室溫下展現(xiàn)出高功率因子（S2σ）或高優(yōu)值（ZT），以及高柔韌性、低毒性和穩(wěn)定性。優(yōu)值ZT = S^2σT/κ用于確定整體熱電性能，其中S是塞貝克系數(shù)，σ是電導率，κ是總熱導率，包括電子熱導率κ_e和晶格熱導率κ_l，T是絕對溫度。盡管許多有機和無機及有機–無機混合材料展現(xiàn)出卓越的柔韌性，但它們的熱電性能不如無機材料。因此，許多研究集中在提高無機柔性熱電材料的柔韌性，同時保持與體相材料相當?shù)母邿犭娦阅堋?/span>

在7納米、5納米甚至3納米的先進集成電路（ICs）中，熱管理是一個關鍵挑戰(zhàn)，因為受限區(qū)域產(chǎn)生的熱量會導致性能瓶頸和電路故障。高效的散熱對于確保性能、可靠性和壽命至關重要。IC行業(yè)對創(chuàng)新冷卻技術的需求使得柔性和可印刷的熱電薄膜成為有前景的解決方案。通過將環(huán)境熱量轉化為電能，熱電材料可以在提供冷卻的同時收集能量，使它們成為與先進半導體制造過程中的ICs集成的吸引人的選擇。柔性和可印刷的熱電薄膜可以直接以薄層應用于IC表面。如果熱電薄膜可以絲網(wǎng)印刷，它們將與互補金屬–氧化物–半導體（CMOS）制造工藝兼容，其沉積可以作為后制造步驟納入，而不需要對IC制造過程進行大量修改。這種柔韌性和薄特性使它們適合應用于7納米和3納米節(jié)點典型的高密度架構中。

在所有接近室溫的熱電材料中，由于其在室溫下出色的σ和S，鉍碲化物（Bi₂Te₃）具有最佳的柔韌性和絲網(wǎng)印刷潛力。與最近報道的韌性銀硫族化合物和銀銅硫族化合物（Ag₂Q和AgCuQ，Q = S, Se, 和 Te）相比，Bi₂Te₃在室溫下展現(xiàn)出更優(yōu)越的熱電性能。因此，Bi₂Te₃仍然是F-TEDs或可絲網(wǎng)印刷薄膜最有前景的無機材料，最近在室溫下觀察到的摻雜銀、高度（00l）取向的Bi₂Te₃薄膜的ZT為1.2。然而，這種材料的制備過程復雜且能耗高，限制了大規(guī)模應用的潛力。已經(jīng)報道了幾種制造柔性Bi₂Te₃基薄膜的方法，包括真空過濾、絲網(wǎng)印刷、共蒸發(fā)和磁控濺射。在這些方法中，絲網(wǎng)印刷是一種相對便宜且可擴展的技術，適合于實驗室規(guī)模的研究和工業(yè)生產(chǎn)，能耗低且材料需求少。然而，絲網(wǎng)印刷的Bi₂Te₃薄膜通常存在致密化差的問題，導致σ低，從而影響整體性能。絲網(wǎng)印刷薄膜的柔韌性需要進一步改進以滿足商業(yè)應用，繼續(xù)優(yōu)化絲網(wǎng)印刷Bi₂Te₃薄膜的性能可能會在所需的材料屬性上取得重要改進。

研究內容

Bi₂Te₃的晶體結構是菱面體，具有空間群R3?m，可以使用六角單元格來描述。單元格由五層Bi-Te（Te1-Bi-Te2-Bi-Te1）組成。范德華力將這些層綁定在一起，并使它們垂直于平面的方向堆疊。Bi₂Te₃的ZT在平面內高于平面外，這就是為什么基于Bi₂Te₃的薄膜旨在實現(xiàn)高（00l）取向。除了精確控制粉末尺寸以實現(xiàn)薄膜中的高（00l）取向外，還需要優(yōu)化粉末的組成以確保高初始熱電性能，這在以往的研究中一直缺乏。然而，Bi₂Te₃的較大粒徑會使薄膜更容易開裂，從而影響柔韌性和穩(wěn)定性，這為生產(chǎn)高性能Bi₂Te₃薄膜提出了一個具有挑戰(zhàn)性的瓶頸。

為了實現(xiàn)通過絲網(wǎng)印刷制備的Bi₂Te₃薄膜既具有高熱電性能又具有良好的柔韌性，墨水中的粉末（即薄膜中的晶粒）需要足夠大，并且展現(xiàn)出典型的片狀形態(tài)以實現(xiàn)高（00l）取向。此外，還需要優(yōu)化粉末的化學結構以獲得高的初始熱電性能。在此基礎上，必須特別調整和優(yōu)化薄膜的結構，以防止彎曲時產(chǎn)生裂紋，特別是在含有大顆粒的薄膜中。為了實現(xiàn)這些目標，作者采用了特別設計的溶劑熱法合成了單晶摻雜銀的Bi₂Te₃納米片和Te納米棒。然后，使用絲網(wǎng)印刷和火花等離子燒結（SPS）技術制造了具有高（00l）取向的Bi₂Te₃薄膜。制作了一個A4尺寸的絲網(wǎng)印刷Bi₂Te₃薄膜，以證明大型Bi₂Te₃薄膜可以輕松使用絲網(wǎng)印刷技術制造，這在使用許多不同的復雜制造工藝時一直是一個挑戰(zhàn)。摻雜銀可以優(yōu)化載流子濃度n，納米片的大小可以通過優(yōu)化溶劑熱合成參數(shù)來控制，從而在薄膜中得到尺寸可控的Bi₂Te₃晶粒。這使得薄膜具有高（00l）取向、高μ和良好的柔韌性。