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150年歷史中唯一華人!他,雙「杰青」獲選者,最新Nat. Catal.!

由于其固有的復雜性,設計用于催化的細胞膜還具有挑戰性。

2024年12月11日,南丹麥大學吳昌柱教授在國際頂級期刊Nature Catalysis發表題為《Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis》的研究論文,Jian Ning、孫志永研究員為論文共同第一作者,吳昌柱教授為論文通訊作者。

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吳昌柱,南丹麥大學終身教授,丹麥2019年國家杰出青年基金(丹麥基金委最著名的獎項)和2022年嘉士伯杰出青年基金(丹麥著名的私人基金會)的雙“杰青”獲選者,丹麥化學會執行理事(150年丹麥化學會歷史中的唯一華人)。

碩士畢業于同濟大學,2011年在德國柏林工業大學取得博士學位,于2012年前往柏林自由大學進行博士后研究工作。2015年在德雷斯頓工業大學建組,進行獨立研究。2018年受邀加盟南丹麥大學,2020年獲得終身職位。目前任國家精英中心-丹麥高等研究院(DIAS)研究員。

吳昌柱教授及其團隊長期致力于探索酶催化領域,包括新型乳液生物催化、如Pickering乳液、聚合物乳液等;專注于酶的固定化和改性,以用于化學、藥物的綠色合成。近年來,吳教授獲得了超過1531萬人民幣的研究基金,發表論文40余篇,前沿成果發表在包括Nature communication、Advanced Materials、Angewandte?Chemie?International Edition、ACS Catalysis、ACS sensor等頂尖期刊。

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在這里,作者介紹了一種聚合物策略,通過使用催化聚合物對細胞膜進行化學修飾來克服這些挑戰,從而實現穩定性、可回收和光酶催化。

研究人員通過對活體大腸桿菌細胞進行一步原位原子轉移自由基聚合,生成聚合物以保護細胞免受環境壓力,同時將催化聚合物與細胞內酶整合來促進化學酶合成。

作為概念驗證,作者演示了蒽醌基聚合物和苯甲醛裂合酶的光酶級聯,將苯甲醇轉化為安息香,并實現了比對照組高15倍的生物轉化產率。

此外,細胞可以作為聚合物的大型生物支架,從而實現大分子催化劑的回收。

作者還提出了一種將有機金屬聚合物與細胞內酶結合在一起的可回收化學酶系統。

作者提出的多功能、簡單的方法為工程細胞膜級聯合成提供了一個技術平臺,對合成化學、高分子化學和生物技術具有廣泛的影響。

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圖1:在大腸桿菌細胞表面使用催化活性聚合物進行聚合物工程化的策略

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圖2:在細胞表面接枝聚合物的表征和分布

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圖3:接枝聚合物的大腸桿菌細胞的活性和增殖能力

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圖4:聚合物接枝大腸桿菌細胞中光催化劑和生物催化劑的相互兼容性

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圖5:聚合物對外部應力環境的防護能力

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圖6:聚合物接枝大腸桿菌細胞的光酶級聯反應

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圖7:聚合物接枝大腸桿菌細胞的化學酶級聯研究

綜上,這項研究提出了一種通過化學修飾細胞膜與催化聚合物結合的策略,實現了穩定性、可回收和光酶催化。通過在大腸桿菌細胞上進行一步法原位原子轉移自由基聚合,作者成功地將催化聚合物與細胞內酶整合,顯著提高了生物轉化產率,并展示了細胞作為大分子催化劑回收的平臺技術,對合成化學、聚合物化學和生物技術具有重要意義。未來有望應用在制藥工業、生物燃料和化學品的生產、環境保護、未來可持續化學的發展等方面。

Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis. Nat. Catal.,?(2024).?

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