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成果簡介

在原子尺度上控制一維（1D）材料的合成是納米技術發展的一個里程碑，它提供了最大限度地利用原子的潛力，并提高了催化性能。然而，要在如此精細的尺度上實現結構的穩定性和耐久性，需要對材料結構和局部化學環境進行精確的控制。

基于此，北京航空航天大學郭林教授和康建新副教授、中國科學院大學周武研究員等人報道了通過精確地調節配體連接表面Pt原子的遷移率，構建了具有無序單原子層狀外殼的Pt亞納米納米線（Pt subNWs）。首先，在溶液中原位生成小分子表面活性劑二甲胺（DMA），促進了新生Pt 納米顆粒的融合及其定向組裝成NWs束。隨后，作者使用表面異化策略，表面結合的DMA的溶解導致配體連接的Pt原子的去除，減少了NWs的直徑，并在Pt subNWs周圍形成了非晶狀的殼層。

此外，將所制備的Pt subNWs作為電催化劑用于直接甲酸燃料電池（DFAFCs），Pt subNWs表現出優異的電催化活性和對甲酸氧化（FAO）的長期穩定性，優于已報道的所有貴金屬基電催化劑。Pt subNWs的質量活性為18.1 A mg^-1，比活性為45 mA cm^-2，顯著高于對照Pt NWs樣品（2.98 A mg^-1和5.96 mA cm^-2）和其他最近報道的電催化劑。同時，無序殼有助于提高Pt subNWs的電催化穩定性，在長期測試15 h后，活性保持率超過96%。本工作為構建具有更高原子利用率、優化催化性能和耐用性的subNWs提供了可行的策略。

相關工作以《Sub-nanometer Pt Nanowires with Disordered Shells for Highly Active Elelctrocatalytic Oxidation of Formic Acid》為題發表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。

郭林，北京航空航天大學教授、博士生導師。教育部長江學者獎勵計劃特聘教授；國家杰出青年基金、國務院政府特殊津貼、寶鋼優秀教師獎獲得者；新世紀百千萬工程國家級人選。教授，博士生導師。教育部長江學者獎勵計劃特聘教授；國家杰出青年基金、國務院政府特殊津貼、寶鋼優秀教師獎獲得者；新世紀百千萬工程國家級人選。

研究方向集中在納米材料的制備、微結構表征和特性研究方面。研究成果在國內外化學、材料領域重要期刊（如J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater.）等上發表超過300篇SCI收錄論文。他服務全局，積極推進學院建設，嘔心瀝血服務學院；引育青年千人7名、優秀教師39名；培育杰青3人，長江學者1人，優青9人，青年長江學者2人，青年拔尖人才2人等（信息截止2021年1月）。

個人網頁：https://www.buaa.edu.cn/info/1974/10173.htm.

圖文解讀

低倍率透射電子顯微鏡（TEM）顯示，Pt subNWs的柔性形態和超薄直徑，收率幾乎為100%。它們的長寬比約為300，平均直徑為0.74±0.15 nm，證實了它們的亞納米尺度。HAADF-STEM顯示，Pt subNWs具有明顯的晶體面和明顯粗糙的表面。放大后的視圖突出了結晶Pt核，其特征是由4到5個原子層組成的（110）平面。沿徑向的圖像強度譜顯示，Pt subNWs的晶核寬度為0.58 nm，由4個原子層組成。結果表明，Pt subNWs的原子結構由包裹著無序單原子Pt原子層的超薄晶核組成。

圖1. Pt subNWs的形態和結構表征

作者采用H₂PtCl₆、KOH、乙二醇（EG）和N, N-二甲基甲酰胺（DMF）的混合物，在150 ℃下加熱合成了Pt subNWs。此外，在保持該溫度6 h后，形成了直徑約20 nm的電纜狀Pt NWs束，單個NWs直徑約為2 nm。

圖2. Pt NW束的生長動力學

通過分子動力學（MD）模擬，作者驗證了Pt subNWs的表面異化和形成過程。利用380個Pt原子和120個DMA分子構建了結晶Pt NWs。在加速水分子的攻擊下，表面配體DMA分子溶解到水中，伴隨著由DMA連接的表面Pt原子的部分剝離，導致表面的不飽和配位和剩余Pt原子的隨機重新分布。FT-EXAFS光譜顯示，Pt subNWs的配位數（CN）明顯低于Pt箔和Pt NWs。FTIR光譜顯示，Pt subNWs中對應胺類的有機峰消失。電子能量損失譜（EELS）證實，在表面異化后沒有檢測到氮或氧信號。

作者總結了Pt subNWs的合成過程：首先，Pt納米顆粒通過溶劑熱合成；然后，將DMA連接的表面Pt原子在高溫下活化，導致初始Pt納米顆粒變形和融合，形成直徑為2 nm的超細Pt NWs。接著，在表面異化過程中，DMA被水去除，導致一些DMA連接的表面Pt原子同步剝落。最后，形成被H₂O分子包裹的無序Pt原子的最外層，從而形成具有結晶-非晶態核-殼結構的Pt subNWs。

圖3. Pt subNWs的形成

Pt subNWs電極的循環伏安圖（CV）顯示，其ECSA為189 m² g^?1，遠高于Pt NWs（104 m² g^?1）、Pt/C（61.4 m² g^?1）和大多數最新報道的ECSA。同時，與Pt NWs（2.98 A mg^-1）和Pt/C（0.24 A mg^-1）相比，Pt subNWs表現出最高的質量活性（18.1 A mg^-1）。在研究的電位內，Pt subNWs的質量活度是Pt/C的80倍以上，是Pt NWs和Pt NW束的6倍。值得注意的是，Pt subNWs在5000秒后仍保持99%的活性，在50000秒后甚至保持96%的活性。在水中儲存1年后，Pt subNWs仍具有相對較高的結構完整性和催化活性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了具有非晶態表面的Pt subNWs的活性穩定性。取一部分Pt subNWs作為反應底物，置于長度為1.6 nm的模擬盒中。將*COOH和*OCOH等中間體放置在襯底上，并進行幾何優化。HCOOH*在晶態基片和非晶態基片上的自由能變化（△G）分別為0.299和0.067 eV，表明HCOOH*在非晶態基片上的吸附是明顯有利的。*OCOH和*COOH在晶態和非晶態上的△G分別為0.803、0.295、0.130和0.032 eV，表明*OCOH更有利于在非晶基底上存在。

總之，Gibbs自由能的變化表明，非晶態結構可顯著降低*OCOH的吸附自由能，導致更多的*OCOH被吸附在非晶表面，從而產生CO₂。使用商用Pt/C作為正極催化劑、一系列Pt基催化劑作為負極組裝了DFAFCs。其中，Pt subNWs表現出最高的質量功率密度（1.28 W mg^-1），分別是Pt NWs（0.85 W mg^-1）和Pt/C（0.2 W mg^-1）的1.5倍和6.4倍。

圖4. Pt subNWs的電催化性能

文獻信息

Sub-nanometer Pt Nanowires with Disordered Shells for Highly Active Elelctrocatalytic Oxidation of Formic Acid. Angew. Chem. Int. Ed., 2024,

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/16/76d976d1ab/

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