研究背景細胞膜作為生物體內重要的界面,因其在催化、物質轉運等方面的關鍵作用,廣泛應用于生物催化、醫(yī)藥和環(huán)境治理等領域。與傳統的催化材料相比,天然細胞膜內的生物大分子催化劑具有較強的催化活性和生物相容性,能夠在細胞內外進行復雜的酶促反應。然而,天然生物催化劑通常只適用于特定的生物過程,其種類和功能的限制使其難以滿足工業(yè)化催化的需求,尤其是在環(huán)境壓力和催化效率方面仍面臨許多挑戰(zhàn)。為了解決這些問題,近年來,研究者們提出了將合成聚合物與細胞膜結合的策略,旨在提高催化劑的穩(wěn)定性和催化活性。合成聚合物由于其優(yōu)異的結構可調性和穩(wěn)定性,能夠在惡劣環(huán)境下保持較好的催化功能,同時提供對細胞的保護,避免其受到紫外線輻射、有機溶劑和高溫等環(huán)境壓力的影響。這一策略為生物催化提供了新的思路,特別是在需要高穩(wěn)定性和可回收性的工業(yè)催化過程中具有廣泛的應用前景。成果簡介有鑒于此,南丹麥大學吳昌柱教授團隊在Nature Catalysis期刊上發(fā)表了題為“Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis”的最新論文。該團隊通過原位原子轉移自由基聚合(ATRP)方法,將催化聚合物成功地嫁接到大腸埃希氏菌(E. coli)細胞表面,實現了合成催化聚合物與細胞內酶的結合。利用這一策略,研究人員顯著提高了催化劑的穩(wěn)定性和活性,成功實現了芐醇到芐醇的高效轉化,并取得了比對照組高出15倍的生物轉化產率。此外,細胞作為生物支架,還能使聚合物催化劑實現回收,進一步提高了催化過程的可持續(xù)性和經濟性。這一研究為細胞膜工程化催化系統的開發(fā)提供了新的技術平臺,推動了合成化學、聚合物化學和生物技術領域的進步。研究亮點1. 實驗首次將合成催化聚合物與細胞膜結合,通過原位原子轉移自由基聚合(ATRP)方法在活細胞上進行聚合,成功實現了細胞膜的工程化改造,得到了一種具有催化功能的聚合物保護層。2. 實驗通過聚合物與細胞內酶的整合,促進了化學酶聯合反應的進行,展示了一個光酶聯級聯反應,使用蒽醌基聚合物和苯甲醛裂解酶,將芐醇轉化為芐醇,并實現了比對照組高出15倍的生物轉化產率。3. 實驗通過細胞作為生物支架,將催化聚合物結合到細胞膜上,展示了細胞能夠有效地保護聚合物催化劑免受環(huán)境壓力,同時促進催化反應,提高了系統的穩(wěn)定性和效率。圖文解讀圖1.聚合物接枝細胞的制造及其在化學酶級聯中的應用圖2: 接枝聚合物的表征及其在細胞表面的分布。圖3: 聚合物接枝的大腸桿菌細胞的生存力和增殖研究。圖4: 聚合物接枝的大腸桿菌細胞中,光催化劑和生物催化劑的相容性評價。圖5:針對外部應力環(huán)境的聚合物保護。圖6:聚合物接枝的大腸桿菌細胞的光酶級聯。圖7:聚合物接枝的大腸桿菌細胞的化學酶級聯研究。結論展望本文提出了一種原理驗證策略,通過將合成大分子集成到細胞膜上,化學工程化大腸埃希氏菌細胞,為新型應用開辟了道路。該整合通過生物兼容的原子轉移自由基聚合(ATRP)過程實現,將聚合物接枝到細胞表面,確保細胞在各種環(huán)境壓力下得到強有力的保護。更廣泛地說,這項原理驗證研究展示了一種簡便的平臺技術,能夠化學工程化細胞,并允許將其他細胞與聚合物結合,以應對生物醫(yī)學和生物轉化領域的挑戰(zhàn)。此外,利用該方法的簡便性和保護性,我們探索了聚合物接枝細胞在化學酶聯催化中的應用。在這一環(huán)境下,我們將兩種聚合物催化劑與三種過表達的酶結合,在細胞內實現增值的非對稱合成,涵蓋了從單一反應到多步級聯反應的廣泛應用。此外,細胞還充當聚合物催化劑的生物支架,促進催化劑的高效回收。通過這些成功的示范,我們預見到,聚合物工程策略能夠進一步優(yōu)化,成為可回收化學酶聯催化的通用方法,為可持續(xù)化學的發(fā)展做出貢獻。文獻信息Ning, J., Sun, Z., Hübner, R. et al. Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis. Nat Catal (2024).