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薄鋰（Li）金屬的可控工程對于提高固態電池的能量密度以及闡明鋰金屬負極界面的演化機制至關重要，然而由于鋰金屬的脆性和高粘性，在制造薄鋰電極時面臨顯著挑戰。

在此，天津大學梁驥，中南大學張佳峰、王小瑋等人通過使用三氟甲磺酸（TfOH）對Ta摻雜的Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZTO）進行簡單處理，將其表面Li₂CO₃轉化為含有LiCF₃SO₃和LiF成分的親鋰層。

研究顯示，該策略實現了鋰金屬負極厚度從0.78μm到30μm的精確控制。采用厚度為7.54μm的鋰金屬負極、商用LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂正極，以及負極/正極容量比為1.1裝配的準固態鋰金屬電池，在電流密度為2.35mA/cm2和25°C條件下其循環壽命達到500次，最終放電比容量為99mAh/g。

此外，通過對薄鋰金屬負極的多尺度表征，明確了其表面、內部以及Li/LLZTO界面的缺鋰區域（0.78μm）和富鋰區域（7.54μm）的多維成分演化和失效機制。

圖1. Li||Li對稱電池的電化學表征

總之，該工作提出了一種利用三氟甲磺酸（TfOH）對Ta摻雜LLZTO表面Li₂CO₃成分進行原位轉化的策略。即通過在LLZTO上生成超親鋰且阻電子TfOH修飾層，實現了鋰金屬負極厚度在0.78μm至30μm范圍內的精確控制。

在基于TfOH-LLZTO固態電解質的對稱電池中，在1.0?mA/cm2高電流密度和25?°C條件下實現了800小時的穩定循環。將其與厚度為7.54?μm的鋰金屬負極和商用NCM正極組裝成準固態鋰金屬電池（QSSLMB）后，在N/P比為1.1且2.35?mA/cm2的高電流密度條件下，電池可穩定循環超過500次。

此外，通過對薄鋰金屬負極的多尺度表征，明確了缺鋰區域（0.78μm）和富鋰區域（7.54μm）在其表面、內部以及Li|LLZTO界面處的多維成分演變和失效機制。因此，該工作在固態電解質上構建薄鋰金屬層的策略，為下一代高性能鋰金屬電池的應用提供了切實可行的解決方案和關鍵見解。

圖2. 薄鋰金屬負極的準固態鋰金屬電池（QSSLMBs）的電化學性能

Interface engineering enabling thin lithium metal electrodes down to 0.78 μm for garnet-type solid-state batteries, Nature Communications 2024

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天大/中南?Nature子刊：0.78μm薄鋰金屬電極助力固態電池

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