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研究背景

氫氣（H?）作為一種清潔的能源載體，因其無碳排放的特性，成為了可再生能源轉(zhuǎn)型中的重要組成部分。氫氣的生產(chǎn)通常通過化石燃料重整及水煤氣變換（WGS）反應(yīng)生成，而隨后的氫氣純化和CO?分離過程是其中的重要環(huán)節(jié)。然而，現(xiàn)有的氫氣分離技術(shù)仍面臨著高能源消耗和高成本的問題，尤其是在加壓條件下，膜材料的選擇性和穩(wěn)定性經(jīng)常受到挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)具有高效分離性能和低能源消耗的氫氣/二氧化碳（H?/CO?）分離膜成為了研究的熱點(diǎn)。

目前，基于二維材料的膜，尤其是金屬有機(jī)框架（MOF）膜，因其優(yōu)異的氣體分離性能受到廣泛關(guān)注。然而，這些膜的制備通常需要高溫、有機(jī)溶劑和較長的合成時間，且在加壓條件下，常因存在缺陷或運(yùn)輸通道不穩(wěn)定，導(dǎo)致H?/CO?選擇性下降。為了解決這些問題，研究人員提出了一種基于Zn?(bim)?的二維膜材料，具有小孔徑和可調(diào)的分子篩效應(yīng)，能夠在高溫高壓條件下穩(wěn)定地分離氫氣和二氧化碳。

成果簡介

有鑒于此，洛桑聯(lián)邦理工大學(xué)Kumar Varoon Agrawal教授團(tuán)隊(duì)在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“High-performance H₂/CO₂separation from 4-nm-thick oriented Zn2(benzimidazole)4 films”的最新論文。研究表明，通過簡單且環(huán)保的方法，可以在室溫下合成超薄的Zn?(bim)?膜，膜厚僅為4 nm，且具有優(yōu)異的H?選擇性滲透性能。這些膜的合成過程采用水作為溶劑，合成時間僅需10分鐘，顯著提高了膜的制備效率，同時消除了缺陷和堆疊問題。此種新型膜材料在加壓條件下仍表現(xiàn)出優(yōu)異的H?/CO?分離性能，展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景，尤其適用于預(yù)燃燒捕集等高效分離領(lǐng)域。

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做的注意的是，今年8月，洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Kumar Varoon Agrawal課題組展示了在室溫下將氨氣簡單地暴露在氧化的單層石墨烯中，并在孔邊緣引入吡啶氮。這導(dǎo)致了CO2與孔隙的高度競爭但定量可逆的結(jié)合！

此外，本文的第一作者Shuqing Song是天津大學(xué)校友。

研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次合成了超薄、互生的Zn?（bim）?薄膜，得到了厚度僅為4 nm的高性能膜材料。該膜通過簡單、環(huán)保的水溶液合成方法，在室溫下以10分鐘的合成時間制備而成。

2. 實(shí)驗(yàn)通過使用超稀前體溶液，延遲了成核過程，促進(jìn)了Zn?(bim)?薄膜在平滑石墨烯基底上的快速平面生長，避免了常規(guī)合成方法中的缺陷生成。通過這種方式，薄膜具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)完整性，且無針孔缺陷。

3. 實(shí)驗(yàn)展示了該Zn?(bim)?膜在加壓條件下的高選擇性滲透性能，尤其在H?/CO?分離方面表現(xiàn)出了顯著的優(yōu)勢。該膜在高壓條件下的H?選擇滲透性優(yōu)于傳統(tǒng)的金屬有機(jī)框架（MOF）膜，并且在高溫和高壓下仍能保持良好的性能。

4. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這種快速綠色合成方法與高性能分離效果的結(jié)合，使得Zn?(bim)?薄膜具有廣泛的應(yīng)用潛力，尤其適用于預(yù)燃燒捕集過程，具有顯著的能源成本降低優(yōu)勢。

圖文解讀

圖1. Zn?(bim)?及MOF薄膜制備過程示意圖。

圖2. 2D Zn?(bim)?薄膜的結(jié)構(gòu)解析。

圖3. Zn?(bim)?薄膜在HOPG上的平面外延生長。

圖4. 2D Zn?(bim)?膜的高性能H?/CO?分離。

結(jié)論展望

本文通過開發(fā)一種簡便、綠色、低溫的合成方法，成功制備了高均勻性、結(jié)晶性良好的Zn?(bim)?膜，為MOF薄膜的工業(yè)化應(yīng)用提供了新的思路。與傳統(tǒng)的高溫或有機(jī)溶劑方法相比，該方法使用水作為溶劑，合成時間短，顯著提高了環(huán)境可持續(xù)性，體現(xiàn)了綠色化學(xué)的應(yīng)用前景。其次，薄膜在平面內(nèi)的互生生長有效消除了結(jié)構(gòu)缺陷，確保了其在加壓條件下的高效H?/CO?分離性能。這一發(fā)現(xiàn)表明，精確控制MOF薄膜的結(jié)晶生長和缺陷結(jié)構(gòu)對于提升膜性能至關(guān)重要。此外，研究表明，該薄膜合成方法不僅適用于Zn?(bim)?，也為其他MOF材料的2D薄膜形態(tài)的設(shè)計(jì)與應(yīng)用提供了可借鑒的經(jīng)驗(yàn)。總之，本文的工作為MOF薄膜的高效氣體分離提供了新的解決方案，并為其在能源、環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Shuqing Song et al. ,High-performance H2/CO2 separation from 4-nm-thick oriented Zn2(benzimidazole)4 films.Sci. Adv.10,eads6315(2024).

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