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成果簡介

開發具有可調高溫余輝（HTA）發光的智能材料仍然是一個艱巨的挑戰。基于此，華東理工大學馬驤教授和丁兵兵副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種以硼酸（BA）為基體，多環芳烴為摻雜劑的無金屬摻雜體系。作者選擇冕烯（CE）作為BA矩陣中熱釋放自由電子的受體，以獲得高效的HTA。在BA基體中摻雜后，CE分子作為接受電子和剩余空穴的重組中心，產生25%的單重態激子和75%的三重態激子，分別產生超長延遲熒光和磷光。值得注意的是，三重態在高溫下通常會快速衰變，但由于存在激發的單重態和長壽命的捕獲電子，藍色HTA甚至在高達150 °C的溫度下仍然存在。

圖1. BA@CE的制備示意圖與作用機制

在低于110 °C的溫度下，被捕獲的電子幾乎不會逃逸產生熱致發光（TL）或延遲熒光（DF）輻射。得益于BA在加熱和脫水后形成的剛性微環境，CE發出的黃色磷光成為主導，遵循以系統間交叉（ISC）為關鍵步驟的常規光物理途徑。剛性誘導的室溫磷光（RTP）和熱釋放的電子觸發延遲熒光共同構成了溫度可調的超長余輝，其中在110 °C時可以獲得白色余輝（0.33，0.35）。

為進一步探索影響HTA效率和溫度響應可調性的因素，作者采用了一系列平面度變化的多環芳烴（PAHs）。觀察到增加平面度的摻雜劑有助于更接近基體，從而通過更有效的Dexter電子轉移（ET）過程促進HTA。本研究提出了一種無金屬摻雜策略，通過有效地利用熱釋放自由電子的重組，普遍實現可調的HTA。

相關工作以《Thermal Modulation of Exciton Recombination for High-Temperature Ultra-Long Afterglow》為題發表在最新《Angewandte Chemie International Edition》上。

馬驤，華東理工大學化學與分子工程學院院長，精細化工研究所常務副所長，教授、博士生導師。2023年中國化工學會侯德榜化工科學技術創新獎，2021年國家自然科學基金委杰青項目獲得者，2019英國皇家化學會Fellow（FRSC），2017國家自然科學基金委優青項目資助，2010全國百篇優秀博士學位論文提名。

主要研究領域為基于功能染料的有機光電組裝材料等。近年來，在Chem. Soc. Rev.、Sci. Adv.、Nature Commun.、Matter、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等主流期刊發表論文。

課題組網頁：https://www.x-mol.com/groups/XiangMa.

圖文解讀

首先，通過溫和蒸發含有摻雜劑/BA（0.5 wt%）的水/1, 4-二惡烷（1/1，v/v）溶劑得到BA@CE前驅體粉末，以確保摻雜劑在整個混合物中均勻分布。然后，將得到的BA@CE前驅體粉末在130 ℃下加熱20分鐘，以促進脫水并產生BA@CE。在脫水過程中，BA經歷了兩個不同的相變：從其三斜結構轉變為正同型代謝酸，再轉化為玻璃體氧化硼。BA的TGA曲線在100 ℃以上失重顯著，最大失重43.7%，表明BA向氧化硼的完全脫水轉變。而CE的TGA結果在高達130 °C的溫度范圍內顯示出優異的熱穩定性，證明CE在熱處理過程中沒有分解。

圖2. BA@CE的組分表征

作者研究了0.5 wt% BA@CE在不同溫度下的延遲發射壽命。延遲熒光的最長壽命為1.49 s，磷光的最長壽命延長至2.41 s。BA@CE的余輝圖像展示了余輝顏色從30 °C時的磷光黃色到150 °C時延遲熒光的藍色的變化。在110 °C時，系統顯示出獨特的白光余輝，國際照明委員會（CIE）坐標精確測量為（0.33，0.35）。在超過110 °C的溫度閾值后，在450 nm處觀察到的延遲發射明顯增加。從30 ℃到110 ℃，BA@CE的磷光強度隨溫度的升高而下降。值得注意的是，從110 °C到130 °C時出現了異常增強。

圖3. BA@CE的延遲發射性能

在BA@CE中觀測到HTA的詳細光物理過程，其中基體的陷阱建立在晶體空位誘導缺陷（I）中。在紫外線照射下，激發的電子在整個晶格中擴散并被電子陷阱吸引，留下空穴（II）。這些被捕獲的電子被固定，直到外部熱量提供足夠的能量使它們逸出，并與空穴重新結合，釋放出TL（III）。引入的摻雜劑可通過逸出電子的Dexter ET增加新的電荷復合中心，產生不同波長的HTA而不是TL（IV）。移動到傳導帶（CB）并產生電子和空穴載流子，被氧空位阱捕獲的電子可以釋放出額外的能量（如熱量）。電子可從CB移動到摻雜劑的最低未占據分子軌道（LUMO），并與最高已占據分子軌道（HOMO）上的空穴重新結合，形成單線態和三重態的概率分別為25%和75%。

圖4. BA@CE材料中HTA的作用機理

圖5.不同材料的延遲發射性能

BA@CE用作制造多功能顯示器件的發光層，以透明玻璃片作為外殼，氧化鋁陶瓷片作為底座。使用嵌入QR碼的空心模具進行光打印，在產生的余光圖像中產生可識別的信息。這種余輝打印顯示了自動擦除和持久的信息存儲。將智能光子器件置于加熱板上，150°C加熱60秒。余輝圖像的可視化突出了藍色區域，表示高溫，與熱量集中的焦點對齊。在自然冷卻到環境溫度后，熱中心的余輝逐漸變為白色甚至黃色，突出了有效的熱場映射功能。字母“I”、“O”和“A”是用365 nm紫外鉛筆書寫的，利用BA@CE的超長余輝。

圖6.實際應用性能

文獻信息

Thermal Modulation of Exciton Recombination for High-Temperature Ultra-Long Afterglow. Angew. Chem. Int. Ed., 2024,

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/23/0f44399bc0/

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