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研究背景

金催化劑作為一種重要的催化材料，因其在CO氧化、氫氣生產等領域的應用而受到廣泛關注。與傳統的過渡金屬催化劑相比，金催化劑具有高效、選擇性強等優點，尤其在低溫催化反應中表現出卓越的催化活性。然而，金催化劑的催化機理尚未完全明確，特別是在不同尺寸金納米粒子上的催化行為存在顯著差異，這為其進一步應用帶來了挑戰。

成果簡介

為了解決這一問題，南開大學劉錦程研究員、山東大學國家杰青賈春江、清華大學國家杰青李雋教授以及北京科技大學何洋教授等人合作在Science Advances期刊上發表了題為“Dynamic phase transitions dictate the size effect and activity of supported gold catalysts”的最新論文。

該團隊通過深度勢分子動力學（DPMD）模擬，系統研究了在一氧化碳氧化氣氛下，不同尺寸的支持金納米粒子的動態變化。研究發現，在一氧化碳氣氛中，超小金納米粒子（直徑小于3納米）會發生相變，其結構變得液態樣無序。

這種液態樣結構提供了大量的反應位點，使得CO氧化不僅僅發生在金/鈰氧化物界面，而是可以在整個金納米粒子上進行。這一發現通過催化實驗得到了進一步驗證，證明了金納米粒子在動態變化下的催化活性顯著提高。

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研究亮點

1. 實驗首次使用深度勢分子動力學（DPMD）模擬，研究了不同尺寸的支持金納米粒子在一氧化碳氧化氣氛中的動態變化，揭示了金納米粒子在一氧化碳氣氛中的結構變化。

2. 實驗通過DPMD模擬發現，超小金納米粒子在一氧化碳氣氛中經歷了相變，結構變得高度無序，轉變為液態樣結構。這一液態樣結構提供了大量的反應位點，使得一氧化碳能夠在整個金納米粒子上進行氧化，而不僅僅發生在金/鈰氧化物界面。

3. 研究結果揭示了金催化劑在一氧化碳氧化反應中的結構動態效應，為理解貴金屬催化中的尺寸效應和活性提供了新的視角，并為設計更高效的納米催化劑提供了理論支持。

圖文解讀

圖1. 基于PCA的訓練集相似性圖，包含34,158個結構的局部環境嵌入網絡。

圖2. 支持的Au61、Au287、Au576和Au2791納米粒子在缺陷CeO₂(111)表面上的DPMD模擬。

圖3. 不同尺寸Au納米粒子的熔點（Tm）。

圖4. CO氧化反應的TOF（反應速率常數）和反應機制。

圖5. 不同直徑Au納米粒子在CO氧化反應中的統計TOF和催化實驗。

結論展望

本文研究表明，Au NPs的穩定性和催化活性在尺寸上存在顯著依賴性，小尺寸的Au NPs在CO氣氛下更易發生無序化，這一發現有助于指導催化劑在實際反應條件下的性能預測。

其次，結合微動力學模型與實驗研究，本文揭示了低溫下的催化反應主要由低配位的Au原子驅動，符合聯氨機制，而高溫下則由M-vK機制主導，尤其在Au/CeO₂界面上，這一結論拓寬了我們對反應溫度對催化反應機理的理解。

此外，研究提出了在低于460 K的溫度下，小尺寸Au NPs的相變過程對催化活性起到了關鍵作用，推動了CO的吸附過程，進一步加速了催化反應。這些發現為深入理解催化劑在復雜反應條件下的動力學行為提供了理論依據，并強調了考慮金屬納米粒子尺寸的重要性，進而為高效催化劑的設計和實際應用提供了新的思路。

文獻信息

Lei Zhou et al. ,Dynamic phase transitions dictate the size effect and activity of supported gold catalysts.Sci. Adv.10,eadr4145(2024).

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